1911年10月，武昌起義爆發，南方各省紛紛響應，清朝統治崩潰已成定局。孫中山由美國至英國，準備返回國內。吳敬恒在倫敦為孫中山處理各種函電，共商建國大事，定青天白日旗為國旗，於倫敦唐人街首先懸掛。孫中山臨回國時，關照吳敬恒也要及早回國。這樣，吳敬恒在孫中山抵達上海3天後即12月28日也到了上海。民國肇建，各派勢力競相爭權奪利，就連同盟會內部也是爭得不可開交。孫中山非常敬重吳敬恒，要推薦他出任教育總長一職，但吳敬恒恰恰與一般人相反，堅決推辭。此後直到孫中山逝世的十多年時間裏，他所致力的就是提倡教育、科學。
統一國音
吳敬恒走遍中國南北，到過英、德、法、日，深知漢語同文不同音，各地方言常令外地人無法聽懂，而其文則因無注意，讓人難以學習。吳敬恒認為，“無音可讀”是漢字的一大缺點，如若能為漢字“娶一注音老婆”，並把所注國音並入漢文內，在全國推廣，不僅可彌補漢字的缺陷，且可便利平民，成為他們真正的“救苦救難觀世音菩薩”。
早在1895年，他便草創了“豆芽字母”，與盧戇章的“第一快音新字”同開中國拚音字母之先河。在巴黎時期，他又對中國語言文字的改革進行過研究。現在，這位革命元勳可以完全投入。1913年1月，他擔任國語讀音統一會會長，並在該年2月召開的全國讀音統一會會期中，用3個月時間，主持製定注音字母。1917年在此基礎上取六千餘字編定《國音字典》，1918年出版。自1919年起，他主持國語統一籌備會（後改為國語推行委會），提出在國推行注音符號的任務、方案、辦法；修訂標準音，審定《國音常用字沁》等多種國語書籍，頒為國家本；在各國立師範學校增設國語專修科，並出任上海國語師範學校校長，親自在國語師資班兼課，以訓練推行國語的人才；編製《漢語拚音表》、《注音符號》一類的通俗教材，力圖國語推行的通俗化、簡易化、普及化。吳敬恒以後仍繼續關注這一工作。他以自己畢生精力於國音統一工作，奠定了民國時期推行“語同音”的基礎。
提倡勤工儉學
吳敬恒十分關心教育。民國建立後，他就中國傳統教育的缺點，以及今後的教育目的、方針、作用和學校教育、社會教育等問題，發表了一係列文章。他還發起儉學會，設立北京留法預備學校，倡導組織青少年赴法勤工儉學，將其新教育思想付諸實踐。1915年他與李石曾等發起勤工儉學運動；1917年初在《中華新報》辟“客座談話”專欄，介紹留學歐洲應具備的知識和外國風俗見聞；1919年初與李石曾等發起組織留法勤工儉學會；從1920至1922年他籌建了中法裏昂大學並出任校長；1925年又創辦了海外補習學校，為國民黨要人子弟出國留學作準備。
吳敬恒致力國音統一和倡導勤工儉學，在中國現代史上有重要的意義，前者有利於提高全國平民的識字能力和文化水平，後者培養了科學技術和政法人才，中國現代史上許多重要人物都接受了他的教育和影響。官稚暉抱著革命不是為做官，但仍十分關心國事。他的名言是：官是一定不做的，國事是一定不可不問的。所以，他以民國元勳致力國音統一和倡導勤工儉學，他以普通公民積極參與政治。
吳敬恒是中國近現代史上一位頗具特色而有過較大影響的人物。他學貫中西，愛國堅定，生活淡泊，致力教育，贏得了當時人們的崇敬並受到其深刻的影響。蔣夢麟稱讚他是中國學術界一顆光芒四照的彗星；胡適譽之為中國近三百年來四大反理學的思想家之一，1963年聯合國科教文組織第十三屆大會上舉存他為“世紀偉人”。