不過，波義耳對化學最大的貢獻是在理論上。化學主要源於煉金術，到了15、16世紀，化學開始擺脫煉金術的束縛，但仍從屬於醫學和冶金，沒能成為一門獨立的科學。波義耳從親身實踐中體會到化學有其自身的目的，而不是醫學和冶金學的從屬品。應當把化學看做一門科學，看做自然哲學的一個分支。在他的代表作《懷疑的化學家》一書中，有這樣一段話明確地表達了他的觀點：“至今從事化學研究的人，主要是從醫師的角度以配製良藥，或者從煉金術師的角度以人工製造金子為目的，而沒有把自然科學的進步作為奮鬥目標，因而忽視了許多現象。我發現了這一缺陷，準備作為一個大自然的探索者，使化學為哲學的目的服務。”
的確，作為哲學或科學的一個分支，化學應主要從事對現象作理論解釋，而不是去實際利用它們。正是在這一思想的支配下，波義耳大膽批駁了當時煉金術士的三要素說和仍廣為流行的亞裏士多德的四元素說，提出了科學的元素定義。
在波義耳之前，人們事實上已經發現了不少可以稱得上是元素的物質。如遠在古代，人們就發現了銅、錫、鋅、鐵、鉛、金、銀、汞等金屬元素，後來人們又發現了砷、碳等非金屬元素。但是到底什麼是元素，人類卻一直處於迷蒙之中。在古代中國，人們從自然哲學的猜測出發，認為土、木、水、火、金是五種基本元素。出於同一背景，古希臘哲學家亞裏士多德把水、土、氣、火稱為四種基本元素。而哲學家德謨克利特則認為，隻有“原子”才是最基本的元素。到了中世紀，煉金術士開始把硫和汞看做兩種基本元素，後來把鹽也看成基本元素，並以此構成煉金術士所說的“三基”。因此從古代到中世紀，人們一直都說不清什麼是真正的元素。
在積極吸取前人元素定義的基礎上，通過對自己的實踐進行認真的分析總結，波義耳在《懷疑的化學家》一書中提出了一個關於元素的科學定義。他指出：“我說的元素的意思和那些講得最明白的化學家們說的要素的意思相同，是指某種原始的、簡單的、一點也沒有雜質的物體。元素不能用任何其它物體造成，也不能彼此相互造成。元素是直接合成所謂完全混合物(化合物)的成分，也是完全混合物最終分解成的要素。”
波義耳的元素定義的提出，激起了人們對已知的“元素”進行重新鑒別的熱情。當然，從現代化學的觀點看，波義耳所定義的元素實際上是單質，他以這一定義將單質與化合物和混合物區別開來。不過人們發現，根據波義耳的元素定義，被煉金術士們稱做元素的硫和汞確實是元素，而被煉金術士們稱為元素的鹽、水和空氣根本不是元素；反之，煉金術士們認為不是元素的銅、鐵、鋅、碳等倒是真正的元素。
波義耳的元素定義的提出，也激起了人們尋找新元素的熱情。正是在波義耳的元素定義的指引下，人們逐漸發現了一係列新的化學元素，而化學也因之得以迅速進步。
波義耳的科學的元素概念以及他對各種化學現象和化學物質的深入研究，使化學真正以科學的形態出現了。作為研究物質及其變化規律的化學，把化學元素當成了自己最基本的概念，因此，這個概念的確定有著十分重大的意義。它不僅是化學史上的一個裏程碑，而且是整個科學史上的一個裏程碑，因為它標誌著人類對物質基本組成的認識進入了一個科學的新階段。
波義耳還曾進行過燃燒定性、定量實驗，最先揭示了空氣是燃燒的基本條件這一事實。但由於他持有“火微粒”的觀點，與氧氣及質量守恒定律擦肩而過。
在物理學上，波義耳係統地研究了空氣的物理性質，確定了空氣的一個物理定律，這個定律就是我們中學物理中熟悉的“波義耳—馬略特定律”。
波義耳終生未娶。他把畢生的精力都獻給了自己所鍾愛的事業。1686年，波義耳被選為英國皇家學會(同於該國的國家科學院)會長。但他拒絕就職，而是回到祖傳的莊園中。他有時去劍橋同牛頓會晤，有時往牛津與老友敘舊，有時來倫敦和哲學家們會麵。但是，他最愜意的還是在書房中與書籍為伍。
1691年12月30日，波義耳與世長辭，終年64歲。他的座落在愛爾蘭的墓誌上刻著：“化學的父親和科克伯爵的叔父”。