據朱自清日記記載，1943年5月，聞一多曾約朱一起加入國民黨，朱以未接到邀請為由拒絕了，聞也就此作罷。
蔣介石發表《中國之命運》後，聞一多對蔣的看法發生了轉變。他後來回憶說：“《中國之命運》一書的出版，在我一個人是一個很重要的關鍵。我簡直被那裏麵的義和團精神嚇了一跳。我們的英明領袖原來是這樣想的嗎？五四給我的影響太深，《中國之命運》公開地向五四的宣戰，我是無論如何受不了的。”
1944年春夏之交，聞一多的一個參軍的侄兒找上門來，哭著跪求聞救他一命。聞聽他講述了國民黨軍隊中的貪汙腐敗、長官對士兵的種種虐待、士兵們的悲慘遭遇，氣憤到了極點，聯想到自己的所見所聞，心潮起伏，徹夜難眠。聞閉門謝客整整苦思七日，決定再不能對世事不聞不問。這年8月，聞在國民黨第五軍召開的時事座談會中，麵對許多國民黨高級軍官和教授，拍案而起，說道：“現在隻有一條路——革命！”
是年7月7日召開的七七紀念會上，聞一多慷慨激昂地說：“我過去隻知研究學問，向不與問政治。抗戰以後我覺得這看法不對了，要研究，沒有書，還有更重要的，我要吃，我要喝，而現在連吃喝都成問題了。因此我了解到所謂研究學問是吃飽喝夠的人的玩意兒，而老百姓要爭的首先是吃和喝。”
轉向左翼陣營後，聞一多曾對人說：“你看到我這兩年來變化很大嗎？是的，我愉快，健康，不知疲倦，是組織的力量支持著我，生活在組織中，有一種同誌愛。……什麼樣的語言能表達出它的真實內容呢？”他想了想，用英文補充了一句“崇高的愛”又搖搖頭：“這樣的說法也隻能近似而已。”
聞一多自信找到了真正的信仰，老同學羅隆基半開玩笑地對他說：“一多是善變的，變得快，也變得猛，現在是第三變了，將來第四變不知道會變成什麼樣子？”聞一多樂嗬嗬地回答：“變定了，我已經上了路，摸索了幾十年才成形，定了心，再也不會變了！”
抗日戰爭後期，來華美軍不斷增多，急需大批翻譯人員。國民黨軍事委員會在昆明辦翻譯員訓練班，學員為西南聯大全體大四學生，教員亦從聯大教授中聘請，聞一多也是其中之一。聞講課時以《共產黨宣言》為英漢互譯教材，有人提出質疑，聞說道：“如果美國人要問起《共產黨宣言》，翻譯卻不知道，那才讓人笑話呢！”
聞一多、吳晗、羅隆基都是中國民主同盟成員，聞一多、吳晗傾向共產黨。當時，許多反動組織貼出標語，稱聞一多為聞一多夫，吳晗為吳晗諾夫，羅隆基為羅隆斯基。
聞一多曾想去延安看看，但中國共產黨方麵出於種種考慮，沒有答應他的要求。聞一多對光未然抱怨道：“你們這些人都是這樣的，顧慮多端！就想想辦法，讓我去看一眼嘛！”
“一二·一”慘案發生後一周，傅斯年由重慶來昆明，處理聯大師生的罷課事件。在教授會議上，當年的學生領袖傅斯年壓製學生運動，當年反對學生運動的聞一多卻支持學生運動，二人發生衝突。張奚若兩天後對《罷委會通訊》記者講，爭執中“一多與傅常委鬧起來，一多說：’這樣，何不到老蔣麵前去三呼萬歲！‘這是揭傅斯年的舊疤，很少有人知道的。……傅氣得大罵：’有特殊黨派的給我滾出去！‘”
“一二·一”慘案發生後，聞一多怒斥國民黨這是實行“黑色恐怖”。在座談會上，聞一多再也無法壓抑內心的激憤，當著馮友蘭等人的麵，痛罵蔣介石：“我向青年學習，學會了一件事情，那就是心裏想說什麼就說什麼。比如我現在想說蔣介石是個混賬王八蛋，我就說蔣介石是個混賬王八蛋，他就是個混賬王八蛋！”
聞一多不止一次罵蔣介石，據汪曾祺回憶：“聞一多先生有一陣穿一件式樣過時的灰色舊夾袍，是一個親戚送給他的，領子很高，袖口極窄。聯大有一次在龍雲的長子、蔣介石的幹兒子龍繩武家裏開校友會——龍雲的長媳是清華校友，聞先生在會上大罵’蔣介石，王八蛋！混蛋！‘那天穿的就是這件高領窄袖的舊夾袍。”