也正為此，海涅所參加的學生組織因為他的“不良行為”而開除了他。其實海涅確實去過妓院，但是這在當時的學生中間是相當普遍的。不得已，海涅於第二年再轉到柏林大學。
在柏林期間，海涅不但有機會聽黑格爾講課，了解了當時哲學所關注的所有問題，對辯證法有了初步的掌握。他還經常出入當地的一些文學沙龍，結識了法恩哈根·封·恩澤夫婦以及沙密索、福凱等不少當時著名的文學家，這大大地開闊了眼界，為日後成為一個思想深邃、敏捷的評論家打下了重要的基礎。
同時，在這一時期，海涅還積極參加一些猶太人社團的文化和政治活動，表現出了對社會正義事業以及猶太人命運的同情和關注。
1824年，詩人海涅重返哥廷根大學，堅持學習到第二年大學畢業，並於7月20日獲得法學博士的學位。在此之前不到一個月，他已接受洗禮皈依基督教，成了一名路得派的新教徒。
然而，在家人的麵前，海涅竭力將入教受洗的事保密。他對宗教相當無所謂，隻將受洗證明當成“歐洲文化的入場券”。然而他必須確定，許多歐洲文化的承載者仍不把一個像他這樣受過洗的猶太人看成他們的同類。
在個人生活方麵，由於初戀情人阿瑪莉在1821年8月嫁給了一個有錢的地主，詩人遭受了巨大的心靈創痛。而在一年多以後的1823年5月，他在漢堡又邂逅阿瑪莉的妹妹特萊薩，再次墜入愛河，並經受了戀愛和失戀的痛苦。這樣一些不幸的經曆，都明顯地反映在了他早年的抒情詩中。
隨著閱曆的增長，見識的提高，海涅的文學創作也開始走向成熟，不但題材和體裁變得豐富多彩了，思想也更加深刻。特別是1824年，他從大學城哥廷根出發往東北行，徒步漫遊了哈爾茨山及其周圍地區，一路上盡情飽覽自然風光，細心觀察世態民情，在此基礎上寫成了《哈爾茨山遊記》，這為他的創作開辟了一條新路。
隨後的四五年，他又寫了大量的遊記和散文作品。在19世紀20年代，海涅事實上已把更多的精力放到了遊記的寫作上，因為在他看來，那搜集了他早年那些優美而感傷的愛情詩的《詩歌集》，隻是一條“無害的商船”，而從《哈爾茨山遊記》開始的遊記作品，卻是一艘艘裝備著許多門大炮的“戰艦”。
無論是旅居北海之濱的諾德尼島，或是在暢遊南方的文明古國意大利途中，他都專注而細心地建造這樣的“炮艦”。在1821至1830年期間，海涅曾到德國各地和波蘭、英國、意大利旅行。1822年出版第一部“詩集”，次年又出版“悲劇—抒情插曲”。
1827年，海涅把早期抒情詩彙集在一起出版，題名“歌集”，引起轟動，奠定了他在文壇上的地位。這期間，他還創作了“哈爾茨山遊記”等散文作品，也引起巨大反響。
當然，海涅這個時期的抒情詩和遊記，大多抒寫他個人的經曆、感受、憧憬，感情真摯，語言優美，具有明顯的浪漫主義色彩。
1830年初夏，海涅因病到北海之濱的黑爾戈蘭島休養，百無聊賴中聽到巴黎傳來了七月革命勝利的消息，複辟的波旁王朝被推翻了。
聽到這個消息後，海涅、欣喜若狂，鬥誌昂揚。在8月10日的日記中這樣寫道：
我是革命的兒子，我又重新拿起所向披靡的武器……我要頭戴花冠去作殊死的鬥爭，還有七弦琴，把七弦琴遞給我，我要唱一支戰階……我心裏充滿了歡樂和歌唱，我渾身變成了劍和火焰。
而此時，海涅因為他的政治觀點而越來越多地受到攻擊，尤其是在普魯士，而他對德意誌的書報檢查製度也感到厭惡。因此，此時受革命鼓舞的海涅決定離開德國前往巴黎，投身到火熱的革命鬥爭中去。
就這樣，1831年5月，海涅在離開漢堡前，前往巴黎，開始了他詩歌生涯的另一階段。
巴黎歲月
1831年5月，海涅懷著對革命的向往移居巴黎，從終其一生，海涅都思念著德意誌。但他隻能再見祖國兩次了。最後，巴黎成了海涅的流亡地，因為他的作品，還有他以後所有的作品在1833年在普魯士被禁。
來到巴黎的第二年，海涅就通過為歌德和席勒的出版商約翰·腓特烈·科塔的奧斯堡彙報，寫巴黎通訊找到了新的收入來源。海涅這段時間的報刊專欄文章於1833年以《法國的狀況》的書名出版。
然而，也就是在這一年，疾病的初步症狀——麻痹、頭疼、視力減退——顯現了出來，這種病讓他在生命的最後八年被禁錮在了床榻上。
但他首先享受著巴黎的生活。他遇見了空想社會主義者聖西門和法國、德意誌文化生活中的大人物，如：赫克托·柏遼茲，路德維希·波納，弗雷德裏克·肖邦，喬治·桑，大仲馬和亞曆山大·馮·洪堡。
這個世界性的大都市在隨後的幾年裏給了海涅以靈感。他寫出了大量的雜文、政論文章、論戰文章、專題文章、詩歌和散文。在《法國的狀況》一類的作品中，他努力把法國的情況介紹給德國人，把德國的情況介紹給法國人。
海涅比多數人更早地意識到了德意誌民族主義的破壞性特征，它與法國的民族主義不同，沒有跟民主和人民主權意識結合在一起。他在那些年裏的重要作品有《論浪漫派》（1836），《論路德維希·多納》（1840）以及小說片斷《巴哈拉赫的拉比》。
1834年，海涅37歲，他在巴黎認識了年輕貌美的法國女工克雷斯琴斯·歐仁妮·米拉。兩人相愛而同居，1841年8月正式結婚。
瑪蒂爾德雖然頭腦簡單，沒什麼文化。不知道海涅到底喜歡不喜歡這個女店員，不過，海涅曾在心裏發過願，想跟一個真正能讀懂他的詩集、欣賞他的詩集的女人結婚，據說這個女店員沒有什麼“詩歌細胞”，看來海涅沒有真正愛過這個女人吧。他一生的愛情遭遇如此“悲慘”，悲慘到他在巴黎和這位讀不懂他詩歌的女人結了婚。沒有愛情的婚姻，對於一個詩人來說，的確是痛心的。但她使詩人的後半生過上安穩的家庭生活，特別是在多病多難的晚年，成為詩人生活中最大的安慰。
海涅在巴黎非常思念德國，為此他在1943寫下了《夜思》一詩，它開頭的句子經常被人引用：
當我在夜裏想到德國，
我便不能安睡。
在詩中，讓海涅不能安睡的，是德國的政治狀況，更是他對他獨居德國的老母的擔憂。為了再次見到母親並把妻子介紹給她，海涅於1843年和1844年最後兩次來到德國。
1843年10月，海涅返回漢堡探親，回到了闊別十二年的祖國。
當詩人踏上故土，聽到彈豎琴的姑娘在彈唱古老的“斷念歌”和“催眠曲”時，感到這些陳詞濫調與自己的思想感情格格不入。於是，詩人立即唱出一支新的歌，表達了他要在大地上建立“天上王國”的理想：人人都過著幸福的生活，“大地上有足夠的麵包、玫瑰、常春藤、美和歡樂”。
自然，現實的德國根本不是“天上王國”，當姑娘正在彈唱時，詩人受到普魯士稅收人員的檢查。詩人嘲弄那些翻騰箱子的蠢人：“你們為什麼也不能找到！/我隨身帶來的私貨，/都在我的頭腦裏藏著。”
詩人來到亞琛，看到了驛站招牌上的一隻象征普魯士統治的鷹。這隻鷹張牙舞爪、惡狠狠地俯視著詩人。瞬間，詩人的內心充滿了對它的仇恨，隨即憤怒地咒罵和嘲弄這隻“醜惡的凶鳥”說：一旦這凶鳥落在我手中，我就要毫不手軟地拔掉它的羽毛，果斷地砍斷它的利爪，將它的屍首係在長竿上示眾。
不僅如此，我還要召喚射鳥的能手，來一番痛痛快快地射擊。在憤怒中，詩人許下諾言：誰要是把這隻凶鳥的屍首射下來，我就把王冠和權杖授給這個勇敢的人，並向他歡呼：“萬歲，國王！”
詩人對普魯士軍人可笑的裝束和呆板的動作也進行嘲諷。對普魯士國王為他們設計的軍盔上那個尖頂，詩人預告了它的命運：“一旦暴風發作，/這樣一個尖頂就很容易/把天上最現代的閃電/導引到你們浪漫的頭裏！”