孩子們在長大，財產在增加，書在印刷……可他對這一切已不感興趣了。他的眼神呆滯、奇怪，幾乎不開口說話，完全不像塵世間人，對於日常生活方麵的事情，他根本就失去了思考能力。妻子兒女都感到詫異。
他在寫《懺悔錄》。托爾斯泰夫人說：“他寫的是一些宗教方麵的論文，並且大量閱讀和思考，弄得頭昏腦漲，而這一切都是為了證明教會不合乎福音書的教義。”
1879年夏，托爾斯泰到基輔去了。基輔非常吸引他。６月14日，他在給妻子的信裏說：“從早晨直到下午3時，我跑來跑去看大教堂、山洞，拜訪修士，對此行十分不滿。不值得。7時我又到大修道院去了，去看苦行修士安東尼，也沒有得到多大教益。”
12月，他訪問了圖拉的大主教尼坎德爾，向尼坎德爾提出要把財產分給窮人和出家當修士的意願。尼坎德爾大概覺得托爾斯泰情緒不穩，便勸他先等一等。
12月20日他的小兒子米沙降生。
這時，托爾斯泰已有5個兒子2個女兒。他的生活應當說是相當美滿的。年輕貌美的愛妻，活潑健康的兒女，榮譽，財富，他自己也健康強壯，可以說應有盡有，還要什麼呢？他才52歲，還能寫出美好的藝術作品來，他為什麼不寫，而去寫一些誰也不需要的宗教論文？為什麼他那深陷進去的灰色眼睛現在很少閃爍出熱情、溫存和歡樂的光芒？為什麼他那隱藏在濃密胡須下麵的嘴唇這麼難得露出微笑？他的夫人在照管孩子之餘，看著又親近又陌生的丈夫，心裏充滿了疑慮。
1880年1月，托爾斯泰因事去聖彼得堡，照例同堂姑亞曆山德拉·安德烈耶夫娜見麵。他告訴堂姑說自己離開了東正教，說東正教是建立在欺騙基礎上的。
後來在給堂姑的一封信裏說：“信仰的隻能是我們不能理解但也不能推翻的東西。但是要信仰我們覺得是欺騙的東西——則不可能。”
最後，他在信的結尾部分說道：
終生時時刻刻想著上帝，想著靈魂，熱愛世人，把這置於動物生活之上。這非常簡單，並不需要玩弄任何戲法，如同鐵匠必須打鐵一樣。因為這是上帝的真理，所以這真理是如此平凡，再沒有比它更平凡的了，同時它對每一個人以及所有的人的幸福又是如此重要和偉大，再沒有比它更重要和更偉大的了。
1880年初，托爾斯泰一麵寫《懺悔錄》，幾乎同時著手研究東正教教義。他什麼都不“信奉”了，他要理解和認識。為了認識，他開始研究神學著作，其中包括莫斯科總主教馬卡裏那本流傳甚廣的著作。“我當時甚至一開始研究就完全相信教會是絕對正確的，就隻相信這一點。”但是托爾斯泰已經對教條解釋不清，理解不了了，開始呼籲神學家的幫助。
托爾斯泰說：“神職人士說，人要有信仰；但是我必須通過頭腦領悟我將要信奉的東西。”
他在拋棄自己出生、養育和成長起來的那個環境的信仰時，必須用自己的信仰去代替，用某種給予他生活指南的東西去代替，於是他開始鑽研《福音書》。但在這裏，盡管他完全接受耶穌的學說作為生活的絕對指南，但他不能對《福音書》中描寫的超自然的神跡作出解釋。他還遇到了耶穌學說同東正教教會闡述之間的矛盾。耶穌說：“不要殺死任何人。”而教會卻為信仰基督教的軍隊祈禱勝利。
托爾斯泰開始研究並翻譯《福音書》。他完全沉浸在宗教思想和宗教著作中，他那麼專心致誌，以致屠格涅夫來請他到莫斯科去參加普希金紀念碑揭幕典禮，他都不肯去。
日後，托爾斯泰曾寫了許多關於宗教的書。例如：《我的宗教——我的信仰何在？》、《我們應該做什麼？》、《宗教與道德》、《宗教為何？》、《理性與宗教》、《天堂就在你的心中》、《對神的察考》等。
托爾斯泰在著作中，曾記下了他對教會的不滿，這種毫不客氣的坦白敘述，卻意外地遭到基督教教徒們的反對。
這些教徒們在神聖宗教院的會議中，向托爾斯泰宣告：“你對基督教的想法是錯誤的，所以我們要將你開除，在你死後，也不可能得到本教的葬禮祝福。”
但是也有大多數人讚成托爾斯泰的宗教思想，那就是他的忠實讀者們。基輔大學的學生抬著“托爾斯泰萬歲！”的牌子，在街上遊行。幾天後，莫斯科大學的學生也加入了遊行的隊伍，鼓勵他、讚美他，要他堅強起來，絕不要向教會低頭。
一個工廠的工人，在透明的玻璃上寫著：“我們深愛著托爾斯泰。革命的先驅者早已被處以火刑或被關進監牢，甚至被放逐；現在您也被教會宣告開除教籍，但是請您不要過多考慮虛偽的學者和教徒們所做的蠢事，因為您對我們來說，依然是偉大的，永遠是我們值得懷念、敬重的導師。”
托爾斯泰也對教會宣布說：
我認為自稱為東正教的教會之所以會開除我，那是理所當然的，因為我不是因為反抗神而被開除的，主要是由於我對神的貢獻太多所致。今天教會的教義是可恥的、虛偽的，而今天的教徒則更是愚蠢之極，他們隻會用迷信和魔法來欺騙善良的百姓，從而忽視基督的真東正教義。他們甚至不理會基督的話——“你們不能被稱讚為教師、長者、導師”。
1901年2月22日，俄國主教公會正式公布了革除托爾斯泰教籍的決定。
主教公會作出這個決定的用意本來是要貶低托爾斯泰，但結果卻適得其反，這個行動竟然引起了群眾的大規模的抗議活動，反而大大地提高了托爾斯泰的聲望。這種情況的出現是主教會始料不及的。
2月24日，各大報紙媒體都刊登了革除托爾斯泰教籍的報道。支持托爾斯泰的人們舉行了聲勢浩大的遊行示威。大家紛紛走上街頭和廣場，抗議政府對托爾斯泰的迫害。他們在聲討政府的醜惡行徑，他們都站到了支持托爾斯泰的這一邊。
這一天托爾斯泰像往常一樣到街上散步。在盧比揚斯卡亞廣場被群眾認出來圍住，群情激昂，歡呼聲此起彼伏……幸好騎馬的憲兵過來，托爾斯泰才得以脫身。
當時到處都在騷動。革命者和造反的大學生利用托爾斯泰被革除教籍一事發動了反對沙皇政府的運動。沙皇政府對參與示威的大學生展開了殘酷的鎮壓。托爾斯泰處在左右為難的境地：他一方麵反對政府用暴力鎮壓學生，另一方麵又譴責革命者用暴力奪取政權。他在日記中寫道：
關心人民及其幸福的人們包括我在內，完全不恰當地過分看重了學生的騷動。這本來是壓迫者之間，已成為壓迫者的人與正在想成為壓迫者的人之間的紛爭。
3月4日，聖彼得堡喀山廣場舉行了規模壯闊的示威遊行。托爾斯泰家裏也騷動起來。全家同仇敵愾，都被革除教籍一事激怒了。
托爾斯泰夫人情緒激昂，一會兒同丈夫談，一會兒同來訪者談。她給主教公會寫了一封信，抗議主教公會這一決定。這封信，國外許多報刊都刊登了。
革除托爾斯泰教籍引起的風潮在繼續發展。
托爾斯泰寫了致沙皇及其助手的信，懇求沙皇減輕對俄國人民的鎮壓，給人民以更多的自由。
托爾斯泰經過一段時間猶豫之後，決定對主教公會的革除教籍的決定作出答複。3月24日，他起草了答複的初稿。他在這份答複裏說：
我相信上帝。我把他當做精神、愛和萬物的起源。我相信：上帝在我心中，我也在上帝的心中。我也相信：上帝的意誌再沒有比在基督這個人的教義中表現得更清楚的了。但我認為，把基督當做上帝並向他祈禱是犯了最嚴重的褻瀆罪。
我相信，一個人的真正幸福在於執行上帝的意誌，而上帝的意誌就是要人們相愛；這樣，人們就會像別人希望的那樣對待別人，也就是像《福音書》中所說的那樣對待別人，這就是全部教義和預言之所在。
開始的時候，我愛自己的東正教信仰甚於自己的安寧，然後我愛基督甚於自己的教會，而現在我愛真理甚於世上的一切。
托爾斯泰每天都要接待許多來訪者，並收到許多信，大多數是表示敬意的，也有少數是謾罵的。
這次風潮大大損害了托爾斯泰的健康，削弱了他的心髒功能。他因此變得瘦多了，臉色也變得更加衰老起來。托爾斯泰還常常生病。他備受病痛的折磨。但是他並不後悔自己所做的一切。
雖然托爾斯泰被教會開除了，但是托爾斯泰依然非常堅持自己的想法，他要光明正大地向自己的理想和自己追求的信仰前進，請求他所信仰的神指引他前進的方向。在他看來，隻有上帝才能做到。
托爾斯泰曾向杜赫寶教派伸出了援助之手，在日俄戰爭期間，托爾斯泰也曾向日本及俄國宣揚反戰思想，這些都體現了他行神道的責任。