兩年後，拜倫以世襲貴族的身份，進入了貴族院。在那裏麵，他雖然發言的次數不多，但所發表的言論均鮮明地表明了他自由主義的立場。此後的兩年裏，拜倫遊曆西班牙、希臘、土耳其等國家，看到了這些國家的人民發起的反侵略反壓迫的鬥爭。拜倫深受鼓舞，並參加了希臘民族解放運動。
回國後，拜倫在上議院謀得一個席位，時時發表演說，抨擊英國政府的反動統治，同情廣大被壓迫的人民。
拜倫以其在歐洲的遊曆經曆而寫作的早期代表作，長篇敘事詩《恰爾德·哈羅德遊記》的第一、第二章，於1812年2月發表。這首詩使他一夜成名，並因此成為倫敦社交界的明星。在此後的兩年中，拜倫寫了不少長篇敘事詩，被編成著名詩集《東方敘事詩》，其中的主人公都是極為相似的。
與此同時，進入上議院後，拜倫因其在社交界所受的歡迎，在社交生活中的風流韻事、逢場作戲的愛情使他緋聞纏身。1815年，拜倫與安娜·密爾班克結婚。但拜倫夫人始終代表著貴族階級的立場，這使她對拜倫的觀點頗不認同。兩個人的矛盾不斷加深，婚後一年，兩人的婚姻便陷入了危機，拜倫夫人帶著剛滿月的女兒回到了娘家。這件事在社交界引起了各種流言。此前受到拜倫抨擊的統治階級也借題發揮對拜倫進行了瘋狂的報複。作為反擊，拜倫寫出了《普羅米修斯》來表示他的反抗到底的決心。但最終拜倫還是承受不了輿論的壓力，於1816年離開了英國，之後再也沒有回去。
離開英國後，拜倫先來到瑞士，在那裏結識了雪萊。在日內瓦，拜倫寫下了《恰爾德·哈羅德遊記》第三章及敘事詩《齊倫的囚犯》。此後，拜倫又移居意大利威尼斯。在威尼斯的三年裏，拜倫創作了詩劇《曼弗雷德》、《唐璜》的前兩章、《恰爾德·哈羅德遊記》的第四章與尾聲。
在意大利期間，拜倫與燒炭黨的愛國者們密切接觸，並支持他們起義反抗奧地利對意大利的奴役，並完成了詩劇《該隱》與敘事詩《島》。1822年，拜倫又出版了最偉大的政治諷刺詩《審判的幻景》，將諷刺的矛頭指向了托利黨的“桂冠詩人”騷塞。同年，雪萊不幸去世，兩位偉大詩人的友情由此中止。
1823年，共十六章的諷刺史詩《唐璜》全部完成。這時，希臘反對土耳其統治的獨立戰爭開始了，拜倫不僅在經濟上資助希臘，甚至親自投身到這場戰鬥中。一年後，在惡劣的氣候中堅守數月的情況下，拜倫病倒，而後不幸去世。整個希臘都為他的離去而哀悼。
長久以來，文學界對拜倫的定論都頗有爭議：在英國，他被看作反常的邪惡的詩人，而在歐洲大陸，他則被冠以“自由冠軍”、“人民詩聖”的美名。由於英國人對拜倫的偏見，使他死後未能與其他著名詩人埋葬在一起，直到1969年，偏見消失後，人們才在威斯敏斯特大教堂為他樹起漢白玉墓碑。
拜倫在當時是對歐洲大陸最有影響的作家。歐洲許多著名文學家，如雨果、普希金、歌德等人都吸取了他的文學理論，並將其發揚光大。
拜倫的作品特點
作品繼承了18世紀啟蒙主義者所倡導的古典主義傳統，歌頌18世紀的啟蒙主義者，而對同時代詩壇的保守派則給予抨擊，表達了對湖畔詩人平庸之態的蔑視。
作品創造了“拜倫式英雄”：高傲、神秘、反叛卻帶有貴族血統的人物。他們追求自由，以自己超凡的情感與能力，擔負起整肅腐敗社會的重擔，隻身反抗一切暴君統治，不論是政府裏的，還是宗教及道德裏的；但他們卻因為脫離群眾，我行我素，始終找不到正確的出路。“拜倫式英雄”麵對的衝突都是叛逆的個人與腐化過時的社會製度之間的衝突。拜倫通過他們的鬥爭表現出對社會不妥協的反抗精神，同時反映出自己的憂鬱、獨孤和彷徨的苦悶，這些形象都是拜倫自身的影子，並使拜倫名揚海內外。
詩歌以神奇瑰麗的東方奇景和優雅流暢的語句而享有盛名。措辭盡管有失準確，但仍不妨礙將要描述的對象生動形象地呈現出來。為使詩歌表達得更生動，還引用了意大利諷刺英雄體詩的八行詩體。拜倫的代表作《恰爾德·哈羅德遊記》