在《應詔陳言疏》中提出了國家治理中存在的三大患及解決辦法，即人才、財用、兵力。他說：自古治理國家不外招賢任能，使百姓過上安定的生活，建立良好的社會風氣。如能使有才幹的人都掌權，人民就能豐衣足食，人民豐衣足食了，社會也就安定了。鹹豐對這道折子很是讚賞，批道：“剴切明辨，切中事情。”
在《議汰兵疏》中，曾國藩又提出“兵伍不精”，“長官空名坐糧”等弊。主張“兵不在於多，而在於精”，建議裁軍。當時民變已風起雲湧，對於裁軍的意見鹹豐帝感到難於施行，但還是勉勵他：“奏疏切中時弊，等廣西亂事平定再辦。”太平天國在廣西金田起事後，發展迅速，清軍雖攔截窮堵，但勢不可當。
曾國藩又大膽上奏《敬陳聖德三端，預防流弊疏》，批評朝廷鎮壓太平天國用人不當，下麵虛飾不實，上麵驕矜獨任。這是個大膽直諫，事後他也深怕犯顏獲罪。但鹹豐帝卻並沒有譴責他，僅說“語涉過激，未能持平，意尚可取”。
曾國藩當然是感恩了，出於保護清廷的忠心，他又上了一個《備陳民間疾苦疏》，提出百姓生活的疾苦：一、物價上漲，賦稅太重。二、盜賊橫行，無惡不作。三、地方官徇私枉法，民怨太多。他說：“國家一時窮一點還不可怕，怕的是失去了民心。”對於民間的這些疾苦，鹹豐皇帝表現得很漠然，曾國藩不由得深為失望，這時正好派他往江西主考鄉試，曾國藩隨即悄然南下。
剛走到太湖的時候，曾國藩得到母親突然去世的消息。於是他星夜趕回了自己的家鄉，為母親服喪。到武漢時，湖北巡撫常大醇來吊唁，說長沙正被太平軍圍攻。他繞道抵家，長沙已經是人心惶惶。曾國藩極力安撫鄉親，並提出自衛辦法，組建湘軍。
在組建湘軍之初，曾國藩鋒芒畢露，得理不饒人，在地方上得罪了不少人，再加上他無權無勢，辦事很是艱難。幸虧有很多朋友勸解他、幫他，才使他挺過了這段艱難的時期。
鹹豐四年二月，曾國藩為了保存實力，在違抗了四道諭旨之後，不得不出征，與太平軍首戰於嶽州。這一次的出征，曾國藩並沒有像他所預想的那樣順利，新組建的湘軍缺乏戰爭經驗，結果慘敗，為此曾國藩投江自殺，幸被人救下。
鹹豐五年一月，進逼九江，曾國藩聲稱“肅清江麵，直搗金陵，一舉鏟平太平軍”。這一次他的對手是石達開。湘軍水師在經過一年的整編、訓練之後，戰鬥力大增。但這一次他還是吃了敗仗。曾國藩惱羞之下，又一次投水尋死。他從此困守江西，兩年中無所進展。
1861年，鹹豐帝病死在熱河，載淳（同治）繼承了皇位，尊生母葉赫那拉氏為“聖母皇太後”。同治皇帝在“辛酉政變”後，內有兩宮皇太後垂簾聽政，外有議政王奕主政，從而開始了“同治新政”。這一年曾國藩總算是攻下了太平軍老巢金陵的屏障安慶。
同治三年六月三日，洪秀全在天京被湘軍圍困了兩年之後絕望而死。七月十九日湘軍攻破金陵，轟轟烈烈的天平天國運動從此畫上了一個句號，曾經那些英勇善戰的人物從此退出了曆史舞台。滿清王朝又是一片歌舞升平，紫禁城中的皇帝老兒又不知道摟著哪一個妃子在歡慶著這個勝利。湘軍與太平軍苦戰了12年，完成了挽救清王朝、平定太平天國的大業。
同治皇帝此時想到了遠在江南的有功之臣曾國藩，決定嘉獎他，於是一道諭旨快馬加鞭被送到了曾國藩的手中：
“曾國藩自鹹豐四年，在湖南首倡團練，創立舟師，屢建殊功……茲逆首誅鋤，由該大臣籌策無遺，謀勇兼備，知人善任，調度得宜，著加恩賞加太子太保銜，賜封一等侯爵（義勇侯），世襲罔替，並賞戴雙眼花翎。”這一年他54歲。
那時他的弟弟曾國荃，也賞加太子少保銜，賜封一等伯爵，並賞戴雙眼花翎。
此時的曾國藩已是權傾朝野，但他卻高興不起來，“人怕出名豬怕壯”，得為自己留一條後路啊。曾國藩在醞釀著一個更大的計劃。
在攻下金陵之後的一個月，曾國藩毅然裁掉了自己一手組建起來的湘軍。
3.教案之失
同治七年，曾國藩由兩江總督調任直隸總督，就在他任直隸總督的同治九年發生了震驚中外的“天津教案”。
同治九年五月，在天津的法國天主教育嬰堂裏，有三四十個收養的嬰兒不明不白地死掉了，那時老百姓傳言說是天主堂的神甫和修女經常派人用蒙汗藥拐了孩子去挖眼剖心。
這個謠言越傳越凶，激起了民憤。憤怒的百姓趕到天主堂，燒毀望海樓教堂，殺死了兩名神甫，還到仁慈堂，殺死修女10名，又去了法國領事館，殺死兩人。就在同一天，還殺死法國商人兩名和俄國人3名及信教的中國信徒三四十名，焚毀英國和美國教堂6座。這就是有名的“天津教案”。