清政文化教育十分恐懼，派人勾結上海公共租界工部局捉拿鄒容、章太炎、蔡元培、吳稚暉等人。結果，章太炎在租界被捕，鄒容自動投案，吳稚暉在親友的勸說下連忙離開上海，先坐船到香港，後轉赴英國。
1903年8月，吳稚暉抵達英國，他在英國雒極為當地中國留學生排憂解騅，在留學生中聲望很高。1905年春，孫中山赴歐洲，在倫敦拜訪了吳稚暉，這是兩位革空家相見之始。孫中山請他一起到老師康德黎家裏吃飯，殷殷相待。會晤給吳稚暉留下深刻印象，他事後回憶：“國父是一個很誠懇、平易近情的紳士。然而祗覺是偉大，是不能形容的偉大，稱為自然偉大，最為適當。世俗所謂偉大，都是有條件襯托出來的，或者是有貴人氣，又或者有道學氣，又或者有英雄氣，或者擺出名士氣，而國父品格的偉大，純出於自然。”是年夏，孫中山到日本，各個資產階級革命團體在東京聯合成一個中國同盟會，以實現民族、民權、民生三大主義為奮鬥目標。是年冬，吳稚暉抱著“我不入地獄，誰入地獄”的決心在倫敦加盟。1907年，他與張靜江、李石曾在巴黎組織世界社，發行《新世紀》，並組織中華印字局，廣印書報，鼓吹革命。巴黎《新世紀》創刊於1907年6月26日，停刊於1910年5月21日，每周１期，共出121號，吳稚暉始終主持其間。《新世紀》成為革命黨的一大喉舌，與在東京出版的《民報》東西相應輝。
吳稚暉在主持《新世紀》其間，以雄健犀利的筆鋒論述了許多重大問題。他屢屢蓍論培擊清室，認為清賊不除，卟使四百兆人浮沉於欲進進步能進步之地位。欲爭起直追，能左右於優等之民族，同趨於公善，非破棄一切障得不可。破棄一切障礙則以毀滅皇統為根本之圖，萬以毀滅滿洲皇統為根本之根本，故他說：“排滿革命，非種族上之問題，乃革命條件上之事類也。”他又屢屢著論痛斥滿清之所謂，立憲“決不能真”。因為真立憲就意味著清政府自割頭，喪失統治權。而由於清政府隻會搞假立憲，革命也就必不能免。他又針對國人的麻木，作文鞭笞，甚而至於將昏睡的中國人譏諷為“豬生狗養”，話雖尖酸，卻能驚醒國人的靈魂，促國人毅然奮起。他又大談科學教育，學習西方工藝，認為要使中國真正走向富強，要造就一代新人，非注重教育不可。
吳稚暉在巴黎主編《新世紀》周刊時，正值克魯泡特金的互助論盛行之時。當時處於資本主義發展比較穩定的時期，出身俄國的克魯泡特金創造了互助論，宣稱自己是一個共產主義的無政府主義者。他認為互助是生物界以及人在社會發展的普遍規律，人類通過互助即可進入“各盡所能，各取所需”的共產主義社會。吳稚暉在雒極參加孫中山領導的反清鬥爭中接受了克魯泡特金的互助論，宣傳無政府主義，鼓吹實現一個理想的大同世界：它沒有強權、軍隊、法律，消滅階級、去國界、毀政府，眾生一切平等，人我無界，無爭無尤，無釓怨無竟怡怡然四海如春。在這個社會裏，物質文明十分發達，凡勞動都歸機器，每人每日隻要工作2小時，便已各盡其能，人們享用的東西，應有盡有，使人各取所需，全世界共用一種語言80％的經費用於教授人民生活科學知識，20％的經費教授人們的無政府思想化理。這個社會不再有統治者與被統治者的區別，隻有化理而沒有法律，人人正直無私，誠實可欺。從吳稚暉的描述中不難看出，其大同思想與儒家的大同思想相聯係，受克魯泡特金的思想影響，但又具有自己的特點。
吳稚暉還進一步論證了無政府主義思想體係的理論基礎為“人性本善”。他認為“世界本善，人性亦本善”。隻是接觸到環境的影響才使“本善”的人性發生了變化。世界的發展是善惡交替發展、鬥爭的結果。那麼，如何才能使人性發露接觸萬事萬物時能不受環境影響而達到善呢？他認為這有待於“理智”的“審查”，即通過理智的作用使惡製於善，使善善相續。吳稚暉一再宣稱，“人類向於進化，本由良德”，人類社會的發展是人性之良心、良德不斷推動發揚的結果，無政府主義社會製度的建立不過是人性本善之善的實現。
吳稚暈又揭示了三民主義是實現無政府主義社會的必由之路。他認為，進入大同社會，重要的一條就是要做到“天下為公”，使天下的人必須人人為公，不可為私，做到這一點，辦法有三條，即孫中山的民族、民權、民生三民主義，其中重心是民生主義。實行民生主義，可以使地盡其力，物盡用其用，人盡其能。生產力高度發展，人們用還著為了物質財富去你爭我奪，自然可以做到人人為公，社會進入無政府的大同時代。而生產力的高度發展，人們思想境界的提高，都離不開科學和教育，所以吳稚暉充分肯定了科學、教育在社會發展中意義，強調科學與教育是產現無政府主義的手段。
需要指出，吳稚暉的在流亡歐洲時開始接受無政府主義而逐漸服膺之的；在創辦《新世紀》時，他對無政府主義的宣傳是與反帝、反清、反封建主義和宣傳資產階級民主革命相結合的；辛亥革命後，把無政府主義看作社會發展必然一階段，認為共和製是現實的奮鬥目標。這一切都在曆史中起了進步的作用，表現了一個要求國家富強、人類幸福的思想家的氣主的胸襟。而在北伐戰爭以後，他倡導無政府主義主要是為了與共產主義思潮相對抗，反對階級鬥爭，而實質上，他已經把無政府主義束之高閣，並逐步擺脫其影響，背離了孫中山的三民主義，成為國民黨蔣介石統治的竭誠擁護者。
1911年10月，武昌起義爆發，南方各省紛紛響應，清朝統治崩潰已成定局。孫中山由美國轉至英國，準備返回國內。吳稚暉在倫敦為孫中山處理各種函電，共商建國大事，定青天白日旗為國旗，於倫敦唐人街首先懸掛。孫中山臨回國時，關照稚暉也要及早回國。這樣，吳稚暉在孫中山抵達上海3天後即12月28日也到了上海。民國肇建，各派勢力競相爭權奪利，就連同盟會內部也是爭得不可開交。孫中山非常重吳稚暉，要記他出任教育總長一職，但吳稚暉恰恰與一般人相反，堅決推辭。此後直到孫中山逝世的10多年時間裏，他所致力的就是提倡教育、科學。吳稚暉走遍中國南北，到過英、德、法、日，深知漢語同文不同音，各地方言常令外地人無法聽懂，而其文則因無注音，讓人難以學習。吳稚暉認為，“無音可讀”是漢字的一大缺點，如若能為漢字“娶一注音老婆”，並把所注國音並入漢文內，在全國推廣，不僅可彌補漢字的缺陷，且可便利平民，成為他們真正的“救苦救難觀世音菩薩”。早在1895年，他便草創了“豆芽字母”，與盧戇章的“第一快音新字”同開中國拚音了母之先河。在巴黎時期，他又對中國語言文字的改革進行過研究。現在，這位革命元勳可以完全投入。1913年1月，他擔任國語讀音統一會會長，並在該年2月召開的全國讀音統一會會期中，用3個月時間，主持製定注音字母。1917年在此基礎上取6000餘字編定《國音字典》，1918年出版。自1919年起，他主持國語統一籌備會（後改為國語推行委會），提出在國推行注音符號的任務、方案、辦法；修訂標準音，審定《國音常用字沁》等多種國語書籍，頒為國家本；在各國立師範學校增設國語專修科，並出任上海國語師範學校校長，親自在國語師資班兼課，以訓練推行國語的人才；編製《漢語拚音表》、《注音符號》一類的通穀教材，力圖國語推行的通俗化、簡易化、普及化。吳稚暉以後仍繼續關注這一工作。他以自己畢生精力軼珩國音統一工作，奠奠定了民國時期推“語同音”的基礎。