從此托爾斯泰厭棄自己及周圍的貴族生活，不時從事體力勞動，自己耕地、縫鞋，為農民蓋房子，摒絕奢侈，持齋吃素。他也改變了文藝觀，指斥自己過去的藝術作品包括《戰爭與和平》等巨著為“老爺式的遊戲”，並把創作重點轉移到論文和政論上去，以直接宣傳自己的社會、哲學、宗教觀點，揭露地主資產階級社會的各種罪惡。當時寫的劇本、中短篇小說以及民間故事，同樣為了這一目的。他還從事廣泛的社會活動：1881年因子女求學全家遷居莫斯科，他訪問貧民窟，參加1882年莫斯科人口調查，深入了解城市下層生活；1881年他上書亞曆山大三世，請求赦免行刺亞曆山大二世的革命者；1884年由其信徒和友人弗·契爾特科夫等創辦“媒介”出版社，以印發接近托爾斯泰學說的書籍；1891年給《俄國新聞》和《新時代》編輯部寫信，聲明放棄1881年後自己寫的作品的版權；1891~1893年和1898年，先後組織賑濟梁讚省和圖拉省受災農民的活動；他還努力維護受官方教會迫害的莫洛康教徒和杜霍包爾教徒，並在1898年決定將《複活》的全部稿費資助杜霍包爾教徒移居加拿大。
從90年代中期開始，托爾斯泰增強了對社會現實的批判態度，對自己宣傳的博愛和不抗惡思想也常常感到懷疑。這在《哈澤·穆拉特》等作品中有所反映。沙皇政府早就因他的《論饑荒》一文而企圖將他監禁或流放，但懾於他的聲望和社會輿論而中止。至此又因《複活》的發表，指責他反對上帝，不信來世，於1901年以俄國東正教至聖宗教院的名義革除他的教籍。這個決定引起舉世的抗議，托爾斯泰卻處之泰然。同年他因沙皇政府鎮壓學生運動而寫《致沙皇及其助手們》一文；次年致函尼古拉二世要求給人民自由並廢除土地私有製；1904年撰文反對日俄戰爭。他同情革命者，也曾對革命的到來表示歡迎，但卻不了解並回避1905年革命。而在革命失敗後，他又反對沙皇政府殘酷殺害革命者，寫出《我不能沉默》一文。
托爾斯泰在世界觀激變後，於1882年和1884年曾一再想離家出走。這種意圖在他80~90年代的創作中頗多反映。在他生前的最後幾年，他意識到農民的覺醒，因自己同他們的思想情緒有距離而不免悲觀失望；對自己的地主莊園生活方式不符合信念又很感不安。他的信徒托爾斯泰主義者和他的夫人之間的糾紛更使他深以為苦。最後，他於1910年11月10日從亞斯納亞·波利亞納秘密出走。在途中患肺炎，20日在阿斯塔波沃車站逝世。遵照他的遺言，遺體安葬在亞斯納亞·波利亞納的森林中。墳上沒有樹立墓碑和十字架。
托爾斯泰的創作，大致可以分為三個時期：
早期（1851~1862）是他的探索、實驗和成長的時期。思想和藝術風格都在發展和變化，個別作品帶有模仿的痕跡。他後來作品中的一些基調和特色也已初具雛形。
托爾斯泰早在1847年起開始寫日記，以後一直堅持到晚年。大量的日記和書信，幾乎占他的文學遺產的1/2。日記是他朝夕反省和不斷進行探索的心靈的紀錄，也是鍛煉寫作、通過自身研究人的內心生活秘密的手段。像《昨天的故事》（1851）那樣的早期作品，就是由日記擴充和藝術加工而成的。
托爾斯泰的許多作品帶有自傳性質，這首先見於最早發表的作品、在高加索寫成的中篇小說《童年》（1851~1852）以及後來陸續發表的《少年》（1852~1854）和《青年》（1855~1857）（據他的構思還要寫最後一部《青春》，構成長篇小說《四個發展時期》，但沒有寫成）。這個三部曲表現主人公如何在周圍環境影響下成長。他不滿自己，醉心於反省和自我分析，追求道德完善。作品洋溢著貴族莊園生活的牧歌情調，但也表現了一定的民主傾向，盡管作家晚年說這是不真誠的。同一時期創作的《襲擊》（1853）、《伐林》（1853~1855）和《塞瓦斯托波爾故事》等軍事小說，是根據作者親身經曆和見聞寫成的。這些作品克服俄國文學中戰爭描寫的虛假的浪漫主義傾向，表現流血和死亡的真實場麵，描寫普通士兵和軍官的樸素但卻悲壯的真正愛國主義，揭示貴族軍官的虛榮心和裝腔作勢。車爾尼雪夫斯基指出的托爾斯泰才華的兩個特點：“心靈的辯證法”（即寫心理的過程）和道德感情的純潔，主要就是根據上述作品概括出來的。
從他的心靈探索和精神麵貌發展的線索來說，繼3部曲之後的是：
《一個地主的早晨》（1856），探索在農奴製下通過改善農民生活以協調地主和農民的關係的道路。這也是他親自觀察所得，因此能夠“鑽到農民的心靈中去”（車爾尼雪夫斯基語）。
《家庭幸福》（1858~1869），有他同瓦·弗·阿爾謝尼耶娃愛情關係的反映，但也表現了他當時逃避現實、追求與世隔絕的家庭“幸福小天地”的幻想。他很快就否定了這篇作品。