至南京（今河南開封），得到了阿裏不哥謀取汗位的確切消息，他向阿裏不哥派出了急使，要求他將所抽調的軍隊還給諸將，並準備好交通工具、糧食、武器，結束南征。同時，他又向駐在燕京的阿裏不哥代表脫裏赤和駐守鄂州的霸都魯遣使，要求脫裏赤遣使前來，向他們表示了同阿裏不哥間的誤會已經解除；令霸都魯立即撤軍，回到自己身邊。以增加自己的軍力。這年，忽必烈在燕京駐冬。
1260年夏，阿裏不哥遣使要求各宗王前往參加忽裏勒台推選大汗，忽必烈身邊的宗王塔察兒、也鬆格（成吉思汗弟拙赤合撒兒的兒子）、納鄰合丹（小合丹，宗王）借故不赴。阿裏不哥卻在部分宗王的擁戴下即位和林。他們中有哈剌旭烈（察合台孫）的妻子兀魯忽乃，蒙哥的兒子阿速帶、玉龍答失，察合台的孫子阿魯忽（察合台第六子拜答兒之子），塔察兒的兒子乃蠻台，赤因帖木兒（隻必帖木兒，窩闊台次子闊端的兒子）之弟也速（隻必帖木兒之兄也速不花或隻必帖木兒堂兄弟、窩闊台第六子合丹之子也速兒），合丹（窩闊台第六子）的兒子忽魯迷失和納臣，斡兒答（術赤長子）的兒子合剌察兒和別勒古台的一個兒子，旭烈兀的兒子術木忽兒（主木忽兒、玉木忽兒）。那顏和將領中有蒙哥時期的大必閣赤孛魯合、蒙哥與阿裏不哥的親信阿蘭答兒、脫裏赤。駐守六盤山的大將渾都海、駐守成都的部屬密裏火者（明裏火者、密裏霍者）和駐守東川的乞台不花等也支持阿裏不哥。阿裏不哥向各方派出急使，宣稱自己已被推舉為大汗。
但是，他的即位沒有得到忽必烈支持者的認可，他們攔截了使者，並在開平召開了另一次忽裏勒台，參加者有東道諸王塔察兒、也鬆格、忽剌忽兒（哈赤溫孫）、爪都（別勒古台孫），西道諸王也可合丹（大合丹，窩闊台第六子）、阿隻吉（察合台之孫不裏的兒子）等，那顏、將領則有木華黎國王的孫子霸都魯，速不台的兒子兀良哈台，弘吉剌部駙馬按陳，亦乞列思部駙馬帖裏該和右翼的全體那顏。忽必烈的支持者廉希憲利用塔察兒因兵敗遭蒙哥譴責的不滿情緒，遊說塔察兒，利用塔察兒的影響和威望，提名推舉，這次忽裏勒台將大汗繼承權賦予了忽必烈。五月，忽必烈建元中統。
為了南下與其兄爭奪天下，阿裏不哥“分遣腹心，易置諸將”，對漢地的軍事、行政都重新進行了部署，命劉太平、霍魯海行省事於關右，收關中諸處錢穀，控製關隴，接應川蜀。將軍隊指揮權交給親信阿蘭答兒，部署兵分兩路進取燕京。令渾都海仍駐六盤並與兩川諸將聯係；遣阿蘭答兒自和林趨涼州，與渾都海配合，意在收集蒙哥舊部，控製河西，占據關隴，東出山、陝，自西路進兵燕京；遣其子玉木忽兒和術赤子合剌察兒率領東路，出和林渡漠進犯開平、燕京。
針對阿裏不哥的軍事、行政部署，忽必烈也采取了相應措施，他派八春、廉希憲、商挺為陝西四川等路宣撫使，粘合南合、張啟元為西京等處宣撫使，與阿裏不哥的支持者渾都海、霍魯海、劉太平爭奪陝西、四川，並阻止兩川支持阿裏不哥的軍隊東進；派合丹、合必赤、汪良臣等增援八春。派也鬆格等為東路先鋒出兵阻擊玉木忽兒。同時，自燕京、西京（今山西大同）、北京（今內蒙古赤峰市寧城）運米至開平、撫州、淨州（內蒙古四子王旗）、魚兒泊（今內蒙古克什克騰旗達裏諾爾），以備軍儲。
廉希憲等晚於劉太平二日入京兆，他一方麵“大集官吏，宣示詔旨”，安輯城內，一方麵“遣人馳往六盤山，宣諭安撫”。蒙哥死後，其子阿速帶扶柩護璽返回漠北，大部分軍隊由大將哈剌不花率領退屯六盤山與駐守在那裏的渾都海會合。留守四川的蒙古軍統帥紐鄰部下的奧魯官和副將乞台不花與六盤渾都海聯係密切，駐守成都的密裏火者也是他的同黨。希憲派往六盤的使者被殺，渾都海等已約日進兵。在麵對強敵的嚴峻形勢下，希憲遣萬戶劉黑馬逮捕劉太平、霍魯海，入川殺密裏火者於成都，令總帥汪惟正殺乞台不花於青居。征秦鞏平涼等處諸軍，以所佩虎符銀印授汪良臣，使統諸軍備六盤，以六盤兵精，戒八春、汪良臣“毋與爭鋒，但張吾軍聲”，阻止渾都海兵東進，以待援軍。同時寬宥被俘的西川奧魯官，收其軍為己用。
八月，阿蘭答兒與渾都海軍合，南軍諸將首戰失利。後合丹、合必赤與八春、汪良臣等合兵再戰於平涼，大勝，俘斬阿蘭答兒、渾都海。東路也鬆格也敗北軍先鋒玉木忽兒。冬，忽必烈決定親征和林，阿裏不哥逃往謙謙州（在今葉尼塞河上遊南），南軍占領和林。
為了休養士馬，阿裏不哥向忽必烈請降，表示在秋高馬肥後入覲，得到允準。中統二年（1261）秋，他提兵南下，聲稱前來投降，卻突然襲擊了邊將也鬆哥，占領了和林，並派兵南向騷擾漠南，忽必烈再次親征。他緊急調動軍隊，宗王塔察兒、合丹，駙馬按陳、帖裏該和漢將史天澤等同行。大軍與阿裏不哥遇於昔木土腦兒，塔察兒與合丹、合必赤等分兵奮擊，先敗阿裏不哥所部的斡亦剌軍，殺其將合丹，追北五十餘裏，阿裏不哥敗退。由於忽必烈沒有窮追潰逃的阿裏不哥，使他們誤認為南軍已經撤退，於是後軍統帥蒙哥之子阿速帶與阿裏不哥商量後率軍繼進，與忽必烈中軍相遇，忽必烈親自督戰，丞相線真將右軍，史天澤將左軍，合勢進逼，左翼史天澤軍大敗北軍右翼；右翼線真軍與北軍殺傷相當，不分勝負，激戰後各自撤軍。此後，忽必烈命塔察兒率軍北上，而以蒙古、漢軍分守居庸、古北諸關口。