在爭奪漠南的同時，兩兄弟也都力爭控製察合台兀魯思，忽必烈派察合台曾孫阿必合失（木禿堅孫，不裏子）回封地主持兀魯思事務，他與其兄弟同行，在漠北為阿裏不哥邏卒擒獲，被殺。阿裏不哥另派察合台的孫子阿魯忽（察合台第六子拜答兒的兒子）主持其祖父封地的事務，並要求他提供糧食和武器，守衛質渾河邊界，阻止旭烈兀、別兒哥派軍增援忽必烈。同時遣使至察合台兀魯思境內征調軍需，使者在短期內征調了大批牲畜、馬匹和武器。
受阿裏不哥支持奪得了察合台兀魯思統治權的阿魯忽，在控製了察合台封地全境後，不願再聽命於阿裏不哥。他扣留了阿裏不哥使者征調的牧畜、武器和錢物，宣布擁護忽必烈。旭烈兀也傾向忽必烈，並遣使責備阿裏不哥。於是他們對各自控製區的統治權也得到了忽必烈的認可。
阿魯忽的背叛令阿裏不哥極為憤怒，於是他率兵攻打阿魯忽。阿魯忽在不剌城擊敗阿裏不哥的先鋒軍並殺其先鋒哈剌不花後，回到伊犁河，駐在自己的斡耳朵並遣散了軍隊。阿裏不哥後軍繼至；奪取並洗劫了伊犁河和阿力麻裏，阿魯忽退至忽炭（今新疆和田）和可失哈耳（今新疆喀什噶爾）。阿裏不哥在伊犁河和阿力麻裏地區駐冬，他無節製地宴飲和尋歡作樂，殘酷地掠奪和殺害軍民，激起了當地人民和屬下將領的不滿，一些追隨者開始脫離他。旭烈兀的兒子玉木忽兒借口有病，首先離開，接著蒙哥之子玉龍答失、阿裏不哥的一些千戶長也陸續脫離他投降了忽必烈。
在阿裏不哥眾叛親離、勢力衰弱之際，阿魯忽也出兵攻打他，使他無法在那裏立足。忽必烈則乘機北上收複了和林，正當他準備前去追襲阿裏不哥時，漢地發生了軍閥李璮的叛亂，忽必烈匆忙撤軍。此後，南軍封鎖了通往阿裏不哥駐地的交通。由於那裏的糧食、物品都依靠漢地供給，阿裏不哥供給發生了困難，物價飛漲，加之連年饑荒，物資極度匱乏，阿裏不哥陷入了困境。中統五年（八月改至元，1264）七月，走投無路的阿裏不哥向忽必烈投降，前往開平覲見。
按照慣例，“罪人的肩上要披上大帳的門簾接見，他也就這樣地披蓋著去覲見（君主）”。忽必烈問阿裏不哥：“我親愛的兄弟，在這場紛爭中誰對了呢，是我們還是你們？”阿裏不哥回答：“當時是我們，現在是你們。”忽必烈與阿裏不哥都流下了眼淚。當時，有旭烈兀的使者在場，他把兄弟倆相見的情況報告了旭烈兀，旭烈兀對忽必烈以這樣的方式接見本家族的人表示不滿，認為這“使宗親蒙受了恥辱”，忽必烈也承認自己做得沒有禮貌。此後，他有整整一年的時間沒有讓阿裏不哥去見他。
第二天，忽必烈命宗王和那顏們審訊阿裏不哥的同黨。開始，阿裏不哥說：
“他們無罪，我是這場廣泛蔓延的罪行的根源。”但是，沒有人理睬他的話。忽必烈問他：“誰唆使你起來作亂的？”他供認是孛魯合、阿蘭答兒和脫裏赤。忽必烈打算寬宥孛魯合，因為他曾聽到過窩闊台合罕和蒙哥合罕的話；而就這場汗位爭奪的有關情況，他還可以在旭烈兀和其他宗王麵前作證。但是阿速帶反對寬恕孛魯合，他表示要同孛魯合對質，並揭發說，孛魯合曾講過一個蒙古寓言，大意是說，他們做了事，就不能半途而廢，必須勇往直前。情況被報告給忽必烈。孛魯合被處死。跟隨阿裏不哥的那顏有十人被處死。窩闊台係諸王被遣送回到他們的封地。
對於阿裏不哥和阿速帶的審訊，則需等諸汗國君主旭烈兀、別兒哥和阿魯忽的到來。隻是他們遲遲不到，於是忽必烈與身邊的塔察兒等宗王審訊了他們，並向全國各地頒發了聖旨。他向術赤、窩闊台、察合台汗國派出了急使，通知他們說：“由於路途遙遠，事情繁多，你們未能出席，但若繼續拖延（審訊），可能會使（政權）削弱，並使國家邊疆事務受到不可彌補的損失，所以我們處死了他們的異密並審訊了他們二人。現在我們商議：我們，全體宗親們，一致決定寬恕阿裏不哥，賜他以自由，（並釋放阿速帶），你們對此以為如何？”這時，諸汗國君主都在忙於自己的事務，對大蒙古國本身問題的興趣已經逐漸淡漠，欽察汗國君主別兒哥對使者說：“合罕、旭烈兀和全體宗親作出的決定是正確的。我們也一定在牛年（1265）出發，在虎年（1266）走完（全部）路程，在兔年（1267）和旭烈兀一同出席忽裏勒台。”使者們報告了全部情況後，阿裏不哥和阿速帶獲準覲見忽必烈。不久，阿裏不哥病死，旭烈兀與別兒哥之間爆發了戰爭，也沒能如約赴會。忽必烈最終取得了對蒙古國的統治權，建號改元，並滅掉南宋統一了全國。其代價則是元朝對欽察、察合台和伊利汗國控製的削弱，它們從此走上了相對獨立的道路。