至德二年(757年)，陸羽渡江南下，遍訪長江中下遊和淮河流域各地，沿途考察茶樹的生長環境和生產情況，搜集了大量關於采茶、製茶的工藝。
廬山種茶曆史悠久，東晉時，廬山已遍種茶樹。到了唐代，廬山茶葉已遠近聞名。“奇秀甲天下”的廬山茶濃醇鮮甘，滋味清爽，是上等的好茶。在五老峰下，陸羽品嚐了它。
拜別廬山，陸羽又慕名拜訪了名重江南的湖州詩僧皎然，並和他經下了深厚的友誼。
皎然，俗姓謝，字清晝，湖州人，是南朝山水詩人謝靈運的十世孫。生卒年不詳，生活於上元、貞元年間(760～804年)。皎然曾遊曆三江五嶽，遍訪古刹名寺，學識淵博。
皎然當時住在湖州南郊的杼山妙喜寺(也稱妙峰寺)，是妙喜寺主持。
妙喜寺四周木樹參天，茶林遍山，環境幽雅。陸羽在妙喜寺居住期間，常外出尋訪山寺茶區，同皎然烹茶論詩，作詩談畫，過著悠閑的生活。
不久，陸羽在朋友們的幫助下，在湖州城郊將軍山麓的苕溪旁，蓋了一間房子，從此便定居下來。
寶應二年(763年)，陸羽又到蘇州，隨皎然看望了貶謫南巴後北歸蘇州的劉長卿。劉長卿很會寫詩，皎然與他有文字之交。陸羽、皎然和劉長卿，在蘇州一起遊曆了虎丘。在虎丘，陸羽品嚐了清潤甘甜的觀音泉，並題寫了“天下第五泉”五個大字。
清明時節，陸羽為弄清錢塘(今浙江杭州市)的茶葉品質，專程遊覽了美麗的西子湖，品嚐了“龍井茶，虎跑泉”的好茶好水，並記下了當時杭州茶葉的製作過程。
無錫惠山上的泉水無色透明，含礦物質少，水質優良。煮茶後色澤明亮，滋味鮮甘。陸羽品嚐後，譽此為“天下第二泉”。此後，“天下第二泉”之名為曆代文士名流所公認。當地人為紀念陸羽，在泉上建了一座陸子祠堂。
貞元八年(792年)，年屆花甲的陸羽又千裏迢迢來到湖州的青塘另業，看望好友皎然，重遊他往日去過的舊地。除此而外，便是閉門著書，他先後寫成了《茶經》、《吳興曆官記》(三卷)和《湖州刺史記》(一卷)等。
貞元二十年(804年)冬天，茶聖陸羽在湖州的青塘別業去世，終年71歲。
陸羽一生足跡遍布大江南北，著《茶經》，吟詩文，為中國的茶文化發展作出了卓越貢獻，千百年來不知有多少文人墨客前往妙峰寺陸羽墳前去憑吊他，尊奉他為“茶聖”。