卡內基的後畢生，主要致力於慈善事業與世界和平。這正是他流芳百世的主要原因。
美國鋼鐵大王安德魯·卡內基早在33歲的那一年，就在日記上寫了下麵的一段話：“對金錢執迷的人，是品格卑賤的人。如果我一直追求能賺錢的事業，有一天自己也一定會墮落下去。假使將來我能夠獲得某種程度的財富，就要把它用在社會福利上麵。”
1900年，年逾花甲的卡內基已經功成名就，他躊躇滿誌，決定心安理得地退休，用自己的巨額財富去做他早已想做的事情。這一年，他在《財富的福音》一書中宣布：“我不再努力掙更多的財富。”於是，他毅然從他那蓬勃發展的鋼鐵事業中引退，以5億美元的價格將卡內基鋼鐵公司賣給金融大王摩根。然後，他就開始實施他的把財富奉獻給社會的偉大計劃。
1901年，即他引退後的第一年，他首先拿出500萬美元為煉鋼工人設立了救濟和養老基金，以向幫助他取得事業成功的員工們表示感謝。接著，為幫助有誌上進而家境貧窮的年輕人，他當年在紐約市捐款建立了68座圖書館。這個圖書館建設事業持續了16年，他總共捐資1200萬美元，興辦圖書館3500座。
第二年，他捐款2500萬美元，在華盛頓創立“卡內基協會”，由美國國務卿約翰任會長，主要用來發展科學、文學和美術事業。該協會曾建造一艘“卡內基號”海洋調查船，修正了世界航海圖。此外，還在加州山頂上建造威爾遜天文台來觀察太空。對這個協會，卡內基在隨後的一些年裏一再追加資金，累計捐款達7300萬美元。
與此同時，卡內基在他的第二故鄉匹茲堡創辦了“卡內基大學”。後來，又在美、英各地捐資創辦了各種學校和教育機構。這類用於建造教育設施的捐款，達9000萬美元之巨。
在隨後的幾年中，卡內基又設立了若幹項基金。他捐資500萬美元，設立“舍己救人者基金”，對在突發事件中為救助他人而犧牲或負傷的英雄及其家屬予以獎勵或救濟。他捐資3900萬美元，設立“大學教授退休基金”，以保障教育家的晚年生活。他還設立了“總統退休基金”和“作家基金”，對美國總統或作家的晚年給予資助。此外，他向11個國家提供了“卡內基名人基金”，並以1000萬美元設立“卡內基國際和平財團”，專門資助為世界和平做出貢獻的人們。