要想臨摹莫高窟的壁畫，首先就得知道，究竟有多少個石窟。他最早在紙上對石窟進行編號，後來發現這樣容易混亂。所以決定，編號工作直接寫在每個石窟的外麵洞壁上，這樣更一目了然。他帶著兒子心智及駐軍團長派來的兩位士兵，用排筆蘸著石灰水，在空白牆壁上，刷上一個規則的大方塊，等石灰幹後，張大千再用濃墨在方塊中寫下“第幾窟”的端莊字樣。他反複叮囑心智及士兵，一定不要弄髒石窟牆壁和石窟外的壁畫。這種編號工作不知不覺已做了好幾個月，都未完成。
聽說張大千在莫高窟為石窟編號和準備臨摹壁畫，國民黨大員於右任在視察西北時，在甘寧青監察使、詩人兼書法家高一涵的陪同下專程來敦煌看望他，並關照蘭州、敦煌的地方官員對張大千要大開綠燈，多加照顧。
張大千陪同於右任等人參觀“南大佛窟”，張大千將此編為“第二十窟”。從它雷同單調、密密麻麻的小型佛像，人們都認為此窟建於西夏時期。張大千卻斷定它為唐時所修。他喜滋滋地將於右任帶到佛像對麵的牆壁，那裏的壁畫剝落了一塊，露出了裏麵一層壁畫，隻見其行筆用色、風格氣韻，與唐畫無二樣。
當他們來到另一個石窟，牆壁上全是一團漆黑，壁畫上原先畫的什麼，早已麵目全非，而且還布滿黴斑，有許多裂縫，整個一層表皮，基本與底層脫落。有人竟然發現裂縫中露出了色彩鮮豔的繪畫，線條十分流暢。張大千急忙上前一看，判定它為唐畫，而且極有可能是供養人像。於右任的隨行人員為了讓他看得更清楚一些，竟然將裂縫撕得更大，結果上麵真的書寫了供養人姓名和記載。
張大千看到唐畫的興奮溢於言表，他滿懷歡喜地對於右任說：“右老，我來的時候，曾問過好多人，他們都說莫高窟沒有唐窟及唐代壁畫，尤其沒有盛唐壁畫。可是今天，我們不是看到了這世上罕見的唐代至寶了麼？現在看來，流言不可信，亦不必信。”
當時，張大千等人偶然發現價值連城的唐代壁畫，自然喜不自禁，覺得既然外層的壁畫也剝落腐蝕，莫不如索性將它清除幹淨，以便徹底地露出裏層的唐代壁畫，因此，於右任、張大千同眾人一道，一齊動手將壞了的外層表皮給清除掉了。
不料，這件本不該由張大千負責，更不應該讓他承擔後果的莫高窟南大佛窟前的敗壁脫落一事，卻在全國掀起了一場軒然大波，把張大千卷入了流言旋渦。僅在事後不久，蘭州的報紙就登出了消息：當時“適有外來的遊客，欲求大千之畫未得，遂向蘭州某報通訊，指稱張大千有‘任意剝落壁畫，挖掘古畫之嫌’。一時人言嘖嘖，是非莫辨……”
正值中秋月圓，趁於右任賞月興致頗高，張大千慷慨陳詞，疾呼成立一個專門的機構，把莫高窟給管理起來，然後按部就班地進行調查、研究、保護、維修、宣傳、教育、教學工作，使莫高窟得到應有的管理、保護、開發和利用。於右任馬上表態同意，而且連機構的名稱都想好了——敦煌藝術學院，力推張大千任敦煌藝術學院院長一職。張大千先是堅辭，後來在於右任及眾人的勸說下，終於答應了任職敦煌藝術學院的第一任院長，並與於右任等人詳細商談了敦煌藝術學院的規劃和設置。
張大千的編號工作還在艱難而有條不紊地進行。他的編號原則是：洞內有壁畫或者彩塑者方能入編，一個窟門立一個號。大窟內之附屬小洞俱不另立號，隻列該號的附屬耳洞，頗類似於一座居民院裏的幾個附號。因此，莫高窟內雖共有大大小小四百多個石洞，但張大千分門歸類，共編得了三百零九號。
張大千是第三個對莫高窟編號的人，也是中國人以個人力量為莫高窟編號的第一人。在他以前，第一個是法國人伯希和為了拍攝洞內照片，曾經按順序編過號，但毫無係統和科學性可言；第二次則是甘肅省官廳對莫高窟編的號，共編得三百五十三號。在當時，張大千對莫高窟的編號，可以說是最科學、最係統也是最先進的。他的這個重要科研成果，在當時以及後來，都被國內外學者廣泛引用，並成為中國石窟藝術研究的重要發端與基礎方法。