6月11日晚10時，當陳獨秀再次在新世界娛樂場向下層露台上看電影的群眾散發傳單時，被北京政府的便衣警察當場逮捕，押往外右五區警署。陳獨秀被捕後，各地學生團體和社會知名人士紛紛通電，抗議政府的這一暴行，羅章龍也為營救工作四處奔走。最終，懾於輿論的壓力，經受了83天牢獄之災的陳獨秀被保釋出獄。而在這之前，懾於強大壓力，曹、陸、章三個賣國賊已相繼被罷免，中國代表沒有在巴黎和約上簽字。五四運動獲得了勝利。
在五四運動中的這段攜手戰鬥經曆，使得陳獨秀與羅章龍的友誼迅速升溫。此時陳獨秀出獄後在思想上已日益轉向共產主義，他於1920年5月在上海成立了馬克思主義研究會，促進了馬克思主義的廣泛傳播。在陳獨秀影響下，羅章龍也如饑似渴地研讀馬列主義的經典著作。他曾經在陳獨秀的支持下，參與翻譯了《共產黨宣言》油印本。毛澤東後來曾回憶說，他最先接觸的《共產黨宣言》中譯本，就是羅章龍等翻譯的《宣言》油印本。羅章龍等翻譯的《宣言》油印本影響之大，可見一斑。
由於共產國際文獻和馬列主義原著多以德文為主，羅章龍等讀之均有“皓首窮經”之感。於是，在同陳獨秀商量後，在李大釗的主持下，羅章龍和一些誌同道合的青年於1920年初發起組織了“北京大學馬克思學說研究會”。學會成立後，他便帶領著會員搜集馬克思學說的各種中外書籍，編輯、刊印馬克思主義論著，組織討論會，主辦演講會。羅章龍聰慧過人，他對馬克思主義的研究很有心得，在《羅敖階給毛澤東的信》中，他就曾對建立一個什麼樣的中國共產黨的問題進行過深入的探討。
1920年5月，共產國際代表馬林等到北京會見李大釗、羅章龍等人後，決定成立共產主義小組。8月，上海的共產黨早期組織率先成立，參加者有陳獨秀、李漢俊、李達、陳望道、俞秀鬆等，陳獨秀任書記。10月，北京的共產黨早期組織正式成立，最初成員有李大釗、張申府、張國濤三人。羅章龍入黨後，很快便成為李大釗的得力助手，為中共的創立作出了自己的貢獻。
翌年7月，中國共產黨醞釀在上海召開第一次全國代表大會，當時全國僅有50多名黨員，陳獨秀、羅章龍均名列其中。為選舉兩位代表出席中共一大，北京黨組織專門召開黨員會議，醞釀人選。大家考慮到擔任支部書記的李大釗時任北大圖書館主任，並兼教授和北京八校教職員代表聯席會議主席等職，7月又是兩個學年交替時期，公務繁忙難以抽身，加之李大釗是社會名流，突然南下恐會引人注目，便推舉張國燾和羅章龍為代表。但羅章龍當時正按照陳獨秀的意思忙於在長辛店辦工人夜校，工作繁忙，便提請另選他人參加。最後，經過商量，確定由張國燾和劉仁靜代表北京黨組織參加一大。無獨有偶，陳獨秀亦因受聘廣州政府擔任教育委員長兼廣東大學預科校長事務繁多不能出席大會，指派包惠僧代表他參加。
7月23日，中國共產黨第一次全國代表大會在上海召開，陳獨秀作為發起人雖沒有參加會議，仍被選舉為中央局書記，他遂由廣州返回上海，主持中央工作。隨後，黨在陳獨秀建議下組建了中國勞動組合書記部，負責領導全國的工人運動，羅章龍受陳獨秀委派擔任該部北方分部主任，具體負責北方12個省和16個大城市的工人運動，全國鐵路總工會及全國各鐵路工會亦在其領導之下。1921年11月，他曾參與領導了著名的隴海鐵路工人大罷工，這是中國共產黨成立後領導的第一次較大規模的罷工，鬥爭持續了近10天，最後以實現工人提出的條件而勝利結束。陳獨秀對這次罷工曾給予了高度評價，認為“這是我黨初顯身手的重大事件”，這也是對羅章龍辛勤工作的充分肯定。
此後，在陳獨秀的領導下，羅章龍先後領導組織了長辛店鐵路工人八月罷工、開灤五礦工人十月罷工、京漢鐵路大罷工等革命活動，成為中國工運的實力派人物。
三
由於羅章龍在建黨初期領導工人運動方麵表現突出，被陳獨秀點名作為北方區委代表出席1923年6月在廣州召開的黨的三大。接到通知後，羅章龍便趕赴廣州，同陳獨秀、李大釗、譚平山等一起為中共三大做準備工作。在大家的努力下，中共三大第一次預備會在廣州永漢路太平沙看雲樓召開，第二次在馬林寓所春園召開，正式會議則於6月12日在東山恤孤院後街31號的一幢兩層灰白色磚瓦房舉行。
中共三大選出了9名正式委員、5名候補委員組成新的中央執行委員會，正式中央委員是：陳獨秀、蔡和森、李大釗、王荷波、毛澤東、朱少連、譚平山、項德龍、羅章龍；候補中央委員：鄧培、張連光、徐梅坤、李漢俊、鄧中夏。隨後，中央執行委員會決定陳獨秀、毛澤東、羅章龍、蔡和森、譚平山為中央局（相當於後來的政治局）成員，陳獨秀為中央局委員長，毛澤東為中央局秘書，羅章龍任會計，負責中央日常工作。也就是從這時起，不滿27歲的羅章龍同陳獨秀一道，成了中國共產黨的領導核心成員。
為防黨的領導人獨斷專擅，三大特地在黨章中規定了中央所發通告須由秘書聯署，否則無效的條款。這條建議首先是共產國際代表馬林提出的，陳獨秀雖對此不以為然，但礙於眾議，也不便申異議。於是，大會便表決通過：“秘書負本黨內外文書及通信及開會之責任，並管理本黨文件。本黨一切函件須由委員長及秘書簽字。”
陳獨秀對此一直耿耿於懷，他後來曾向擔任秘書的羅章龍發脾氣：“我一切相信你，你代我簽字也是一樣。”羅章龍與陳獨秀交往已久，知道這是他在說氣話，便微笑著答道：“我們受大會重托，應該按章辦事，否則別有用心的人必乘機進行挑撥離間，將來怎麼向全黨交代呢。”聽到羅章龍如此回答，陳獨秀也覺得很有道理，待冷靜下來後，他便對此不再說話了。
三大後，中共中央進駐上海，用閘北火車站附近三曾裏的一處兩層樓房作為辦公地點。當時常住的是3戶：毛澤東、楊開慧帶著孩子，蔡和森、向警予帶著孩子，再加上羅章龍一戶，大大小小十來口，對外說是一家人，由向警予當戶主，實則負責處理中央的日常工作。陳獨秀、馬林等都曾多次出入此“三戶樓”，與羅章龍商談工作。有幾次，陳獨秀還與羅章龍“抵足而眠”，就時局以及黨內的一些事宜交換各自的看法。
不久，毛澤東轉任中共中央組織部部長，羅章龍便在陳獨秀的提議下擔任秘書兼管宣傳工作，於是，按照三大確立的原則，當時中共中央的重要文件，便須由陳獨秀用英文、羅章龍用德文共同署名並生效。
此後相當長一段時間內，中共中央向全黨發出文件，均由委員長T.S.Chen（陳獨秀）和中央局秘書Leo Dchanlung（羅章龍）兩人署名，這在中央檔案館保存下來的黨內文件中有原始文件可證的就達5件之多。
1924年，羅章龍與陳獨秀、李大釗、劉齊佳（女）和彭述之一道，被共產國際確定為參加共產國際五大的中國共產黨代表。稍後，羅章龍參加了共產國際於6月17日召開的五大，接著又出席了在漢堡召開的第四次國際運輸工會代表大會，當選為該會中國書記。第二年，他又參加了在上海召開的中共四大，被選為中央候補執行委員，繼續在陳獨秀的領導下為革命孜孜不倦地奮鬥著。
隨後不久，便發生了羅章龍、汪壽華等“營救”陳獨秀的戲劇一幕。那是在1926年10月，為響應北伐軍，推翻軍閥反動統治和建立新政權，上海工人階級在陳獨秀等人領導下，正在醞釀舉行武裝起義。一天清晨，羅章龍到中央辦公處出席例會，商討起義各項準備事宜。不一會，大家都到齊了，但唯獨不見陳獨秀。羅章龍便向大家詢問，有人說陳獨秀早上8點便從家裏出發來開會了。羅章龍聞此心裏一驚，他趕忙派人去陳獨秀住處找尋。