1898年初，泰戈爾的生活發生了新的變化。2月18日，英國政府通過了鎮壓印度民族運動的《治安維持法案》，殖民主義者的野蠻暴行激起了孟加拉人民的憤怒，加爾各答舉行群眾集會表示強烈抗議。在法案通過的前一天大會上，詩人滿懷愛國激情，登台發表演說，對英國政府的鎮壓政策提出嚴重抗議。會後，泰戈爾還積極參加捐款運動，並熱心支持加爾各答鼠疫流行病的救助醫療活動。他成了群眾愛國運動的有力鼓舞者和實際參加者。
與此同時，他個人的生活環境也變了。獨身住在領地的自由自在的田園生活告一段落，維持家庭和教育孩子的重擔開始落在他的肩上。加爾各答嘈雜的生活不合他的心意，他迫切需要接近大地和自然，需要在一個安靜、優美的地方定居下來。他看中了桑地尼克坦這個“和平之鄉”。於是他把妻子和5個孩子帶到這裏，過起新的家庭生活。
在桑地尼克坦，他把很大精力投入到教育工作中去，並始終關心教育改革的問題。這不僅因為他自己童年時代深受機械教育壓迫之苦，而且因為他認識到不改掉英國式的機械教育，印度人民的精神成長就會世世代代受到壓抑。1901年12月22日泰戈爾創辦了一所學校，為了維持這個學校，詩人隻好賣掉一部分房產和藏書，他的妻子也變賣了自己的珠寶首飾。此外，他還拿出許多時間和精力指導實際教育活動。他愛兒童，願意和他們生活在一起。居住在桑地尼克坦期間，泰戈爾的文學創作也有很大收獲，先後出版了兩部詩集《故事詩集》和《故事集》。
但是，不到一年，泰戈爾的妻子默勒納莉妮便身染重病，不久移居加爾各答就醫，於1902年11月23日死去。這位女子20年不遺餘力地關懷丈夫的生活，支持丈夫的工作。她辛勤操勞，養育了5個兒女；衣著樸素，幾乎不戴珠寶首飾；努力學習，學會了孟加拉文、梵文和英文。她最終以行動贏得了丈夫的愛，占據了丈夫的心。正因如此，在最後兩個月臥床不起的日子裏，泰戈爾不分晝夜親自看護妻子，不肯把她交給護士。
妻子之死，使詩人感到異常悲痛。妻子為他獻出了一切，他還沒來得及回報她，她就離去了。為了表達自己的思念之情，他接連寫下27首詩，結集為《回憶》：
在無望的希望中，
我在房子的每一個角落找她，
我找不到她。……
我站在你薄暮金色的天空下，
向你抬起渴望的眼。……
讓我在宇宙的完整裏，
感覺一次那失去溫馨的接觸吧。
1903年9月，年紀不足13歲的泰戈爾的二女兒列努卡死去了，這個格外為父親所器重的孩子不幸夭折，使詩人深為惋惜。況且，不足一年時間連續失去兩個親人，詩人怎能不心痛欲裂呢？然而，生活對他的打擊還不限於此。1905年1月19日，令他十分敬重的父親又以80歲高齡離開了人間。為了排解憂愁，他便夜以繼日地埋頭工作，編刊物、寫作品。
1906年後，印度政治鬥爭的形勢日益尖銳，群眾的愛國運動規模不斷壯大。此時，詩人的思想發生了深刻的危機。他希望印度獨立自由，但是並不以為獲得獨立自由要以不惜一切手段粉碎英國殖民統治為代價。當投身於群眾運動中時，他曾試圖把民族覺醒的熱情和群眾對英國統治的不滿巧妙地引導到自己所設計的複興民族的積極軌道上去，但實際行動並不受他主觀設想左右，於是他失望了。苦悶和孤獨並未妨礙詩人的創作，反而促使他奮發寫作。無論在加爾各答、在桑地尼克坦還是在西來達，他的生花妙筆從未停過。這期間他寫了許多有關國家、社會、教育、文學理論與批評、文學史、民間文學、語言學等方麵的論文，如《文學及一般文學評價》、《古典文學》、《現代文學》、《民間文學》。這些文章分析明快透徹，筆調優美動人，內容廣泛，在發掘長期被埋沒的民間文學寶藏方麵，他的功績是不容抹殺的。