1920年6月17日，匡互生給他父母的信中說到了他參與驅張的理由及過程：“……男因去年省城的學校被張敬堯解散，不能安身，就與同學熟人於今年陰曆正月初旬到衡州，一麵避禍，一麵幫助學生代表向吳佩孚請願，懇求吳師長替我們主持公道。二月初旬，男又由衡州走到永興，向趙師長恒錫麵敘張敬堯種種罪惡……”在這封信裏，為怕父母擔憂，他隱瞞了自己要炸張敬堯的謀劃。
由於張敬堯不久後撤離湖南，炸張的計劃沒有完成，借來的五顆炸彈除一顆試炸掉了，其餘的歸還給了趙恒錫。
破格錄用毛澤東
匡互生從北京高師畢業後，曾在長沙楚怡小學任教，“驅張運動”勝利後，出任湖南一師的教務主任。當時，湖南一師的校長由省長公署秘書長易培基兼任。易培基思想開明，重用新人，十分信任匡互生。由於他在省裏工作繁忙，因而湖南一師校內的事務全由匡互生籌劃。
匡互生主持湖南一師的工作，時間不長，僅僅是1920年下半年一個學期。但是，在很短的時間裏，他就把五四精神傳入校內，使學校出現一派新氣象：更新了教師隊伍、教材、教風、學風與校風，改革了學校管理製度。當時，匡互生力主聘任毛澤東為一師教員，此舉不同凡響，實為教育界美談。匡互生回到湖南後，參加了毛澤東領導的新民學會。他對毛澤東的遠大誌向和淵博學識十分欽佩，決定聘請正在一師附小當主事（校長）的毛澤東到一師任教。可是，一師的條例規定，來校任教者的學曆須是大學畢業。為讓畢業於本校的毛澤東有資格登上母校講壇，匡互生特地在學校的條例中增補一條：一師附小的主事可以到一師教課。於是，毛澤東被破格聘任，成為一師的國文教員。這件事不僅說明匡互生獨具慧眼、知人善任，也說明他不因循守舊、敢於創新。
真誠的愛國主義者
匡互生憂國憂民，救國心切，是真誠的愛國主義者。他的憂民之情、救國之誌在其給友人的信中有明確的表示：“我們對於大多數受人愚弄宰割的老百姓，實不能不灑同情之淚。灑淚猶不中用，我們更不能不奮然而起，作點革命的工作，為人類留點正氣，為社會開條生路。”
早在少年時代，匡互生已萌發了為民犧牲乃英雄的意識。他9歲那年，家鄉大旱。有一位叫賀金聲的人親赴省城長沙，請得10萬石穀子以救濟災民，使幾十萬災民渡過了饑荒。兩年之後，賀金聲領導邵陽人民開展了一場反對帝國主義宗教勢力的鬥爭。這場鬥爭因中外反動勢力鎮壓而失敗，賀金聲壯烈犧牲。從那時起，這位義士便成為匡互生崇拜的英雄。艱難創辦“立達學園”
因趙恒錫對一師實行壓製排擠，匡互生1921年10月離開一師後，有感於教育對社會影響甚微，便效法當時風行的新村運動，決定創辦“生社”，推行工學生活社會化。他曾於杭州、宜興創辦農場小學，但因經費困難而終止。此後，匡互生先後任教於上海吳淞中國公學和浙江上虞的春暉中學。
“過去五六年中，我們散在各地參加許多學校經營，有時也將我們的信念去實驗，但終於不能得到一片園地供我們自由耕耘……我們漸漸地覺到尋找自己的園地的必要了……我們堅信腐敗的教育不能解決糾紛的政治，糾紛的政治不能改良腐敗的教育……所以我們決計脫離圈套，另辟新境，自由自在地去實現教育理想。”1925年3月，匡互生與朱光潛、豐子愷、劉薰宇等人經過不懈努力，終於在上海創辦了立達學園，作為其教改的自由園地。
立達學園彙聚了當時的一批大師名流，除創辦人外，葉聖陶、夏衍、陳望道、茅盾、鄭振鐸等人在立達任文史老師，胡愈之教世界語，楚圖南教經濟學。當年有“南有立達，北有清華”之美稱。
但頻發的國難讓矢誌獻身教育的匡互生疲於奔命。1932年“一·二八”事變，日軍炮火將立達校舍毀損殆盡。1933年4月，好不容易籌來款子重建了立達，匡互生卻積勞成疾，去世時年僅42歲。