回國後的唐國安從事過各類職業，也頗有建樹，但他為人生所書寫的濃墨重彩的一筆，還是從清遊美學務處的成立開始的。
八國聯軍之役引發清政府簽訂的《辛醜條約》，其中一項中國要向列國賠款四億五千萬兩，由於戰事爆發於1900年，因此該項賠款亦稱為“庚子賠款”。連利息計算在內，總賠款額達九億八千萬兩白銀，中國要以39年的海關關稅來抵扣，美國不計利息也能淨收三千二百萬兩白銀。當時清廷駐美公使梁誠認為美國所得的賠款過多，多次向美國交涉，希望減少賠款。美國國會最終於1908年通過將超收的一千一百萬美元賠款退還給中國。
這筆款項中國必須先付後退，而且還規定中國必須將該筆退款用於中國留美學生事務上，因而該批留美學生亦稱為“庚款生”。美國願意退還賠款，部分是由於梁誠不斷努力斡旋的結果，另一部分當然也有其政治目的，就是美國希望藉著教育中國學生，從而獲得精神上及商業上的好處。
整個退還款項的過程中，許多參與者都來自中國首批留美潮（1872至1881年）的留美幼童，除了之前提及的駐美公使梁誠外，還有參與創辦遊美學務處的第一任清華學校校長——唐國安。唐國安曾就讀耶魯大學法律預科，1881年清廷撤回幼童時隨團回國，及後成為遊美學務處最主要負責人，1909至1911三年間招收了三批直接留美生，直派美國留學，總數約二百人，而且還親自帶領首批學生赴美，所走的是當年興起第一次留美潮的中國“留學生之父”容閎的路線。唐國安不但恢複了當年容閎未竟的留美計劃，而且還奠定了第二波留美學潮。
唐國安在選送學生過程中，首兩批學生均未達美國每年100人的規定，他深感選送不是辦法，必須靠自己辦學校，培養赴美人才，而將來學成回國的畢業生也有作育英才，回饋所學的教育場所。因此，遊美學務處在1909年於北京西郊清華園興建遊美試學館，翌年年底易名清華學堂。
清華學堂最重要的貢獻是改革學製，由原本的五三製改為四四製，完全配合美國大學學製。1925年清華學堂成立大學部，1928年改為國立清華大學，直至1929年結束派送留美生為止，清華先後派出留美生共1099人。當年這批庚款生背負國恥，一方麵珍惜留學機會，另一方麵記著這筆留美費用的來處，以救國為己任，努力學習，因而造就了許多傑出人才。1909年首批庚款生中，梅貽琦於1931年任清華大學校長，他留給後世的教育名言是：“所謂大學者，非有大樓之謂也，有大師之謂也。”
翌年第二批庚款生中，造就了不少著名科學家及學者，如中國首位現代數學博士胡明複、中國近代氣象科學奠基人竺可楨、北大校長胡適、中國語言學研究始祖趙元任。趙元任曾就讀康內爾大學及哈佛大學，本科讀數學，博士研究生時攻讀哲學，最後選擇以語言學為終身事業，所著《我的語言自傳》一書可見他研究語言學的抱負。趙元任也是博學之才，家喻戶曉的《教我如何不想她》就是他譜的曲子。他與歌詞作者劉半農相識於1925年的法國，翌年趙元任把詞譜成曲，後來他在外國生活時，經常將這首曲子哼在嘴邊，抒發當時遊子想念祖國的情懷。
而其後的庚款生中也包括了中國兒童教學創始人陳鶴琴、清華大學物理係創辦人葉企孫，以及考古學大師李濟等等。陳鶴琴於美國攻讀心理學及教育學，適值五四運動期間回國，把西方教育經驗引入中國，加入西方學校兒童心理及行為的研究分析方法，並且以自己的長子作為觀察對象，有係統地記錄了兒子每日的大小事情，更身體力行，將西方教育思想融入家庭生活中。