1929年，饒毓泰獲中華教育文化基金董事會獎助金，赴德國萊比錫大學波茨坦天文物理實驗室進修，從事原子光譜線的倒斯塔克效應研究。1932年回國任北平研究院物理研究所研究員，一年後與馮祖荀、曾昭掄、張景等一起受北大校長蔣夢麟之聘，重建北大理學院，馮、曾、張、饒等四人分別出任數學、化學、生物、物理係等四係主任。饒毓泰分別聘請一批青年新銳學者如吳大猷（理論物理、原子分物理）、朱物華（電機學）、周同慶（氣體導電、分子光譜）、張宗蠡（光學）、鄭華熾（拉曼光譜）等，展開原子理論、光譜實驗等研究。這個班底，基本上是饒在南開創建物理係後培養的優秀學生，皆是物理學界的天才人物。一時間，北大理學院人傑雲集，聲光頓起，其風頭力壓群雄，令以葉企孫為旗幟、號稱全國高校理科中的龍頭老大清華大學，都有難以招架之感。因了這一局麵的形成，才有了吳大猷後來的一段話：我國物理學研究的開始，不過是1931年前後的事。那時的北大物理係主任王守競在量子力學研究上頗有成就，但他後來卻投身於飛機製造業。1933年饒毓泰接任後，不僅聚集了一批年輕有為的學者，還邀請國際著名科學家前來訪問。這種少長鹹集、群賢畢至的局麵，使當時的研究工作非常活躍，既有享譽國內外的老專家，又有甘願放棄國外優越條件，回國培養人才的年輕學者如物理係的王竹溪等才俊，他們帶來國際最新的科研成果和國際先進的科研發明信息。因而，當時北大物理係的教學已接近了國際水平。
1937年抗戰爆發後，饒毓泰夫婦由平、津、青島、濟南、鄭州、漢口至長沙。11月，日機空襲長沙，情形艱危，饒氏送夫人去滬嶽母處暫避，不幸夫人旋得傷寒病亡。饒毓泰以沉痛的心情回歸長沙後又隨校遷昆明，出任西南聯大物理係主任。當時在聯大各係中，無論是人數、家底和師資力量，清華顯然占絕對優勢，僅就師資力量而言，北大也處於下風，南開更不在話下。但唯有一個物理係，北大的實力完全可與清華抗衡，並且還有過之，僅就畢業生而言，此時已有230人自北大校門走出，為全國之冠，而清華隻有53人。這就是為何西南聯大各院院長及係主任之職多以清華教授兼任，而物理係主任卻由北大出身的饒毓泰執掌的原因。縱觀古今中外，無論是政治、經濟、文化聯合體，還是象牙塔中的學術圈，以及在這一聯合體與學術圈中，欲執牛耳者之間的角逐，實力就是最大的本錢。西南聯大文學院設在蒙自時代，因為胡適的缺席，聯大文學院院長落入胡適的學生輩人物馮友蘭手中，北大師生為此在校長蔣夢麟麵前憤憤不平，而蔣亦無計可施。何也？盡管有錢穆出麵勸說大家要以抗戰大局為重，從而平息了這場風波，但就當時的蔣夢麟而言，他心中並不是不想讓北大教授兼任這一職位。無奈，當時的北大文學院的整體學術地位，確實無法與以陳寅恪為首的清華係統相抗，因而也隻好承認馮友蘭執牛耳的結果和地位了。
1940年，昆明空襲頻仍，饒氏則避居城外約五公裏的崗頭村北大所建的一間茅草頂、泥牆、紙窗房中。對這段生活，吳大猷回憶說：“饒氏於20年代初結婚，妻朱氏（朱經農之妹），聞有精神病；饒家庭生活頗不愉快，於1929年去德時，伊在國內療養病院中，旋即離婚。饒於1932年返平，旋經北大教授孫雲鑄教授夫人之介，翌年與張女士結婚，方以為可享家庭之樂，乃抗戰事起，夫人於長沙避居上海嶽家時逝世。饒氏素患胃潰瘍，此疾之特性是人當心情憂慮時胃酸增加而愈劇痛，饒一方憂國，一方喪偶，乃胃病時發，心情低劣而疾病愈劇。在昆明崗頭村鄉居，弟子在旁者隻有吳大猷夫婦而已，故隻有借埋首物理典籍以度過身心皆極痛苦的抗戰數年生命。”[8]當然，吳氏這段回憶是說的課餘的避居生活，並不是生活的全部。同西南聯大其他係一樣，饒氏擔任這個在校中占有強勢地位的物理係主任也並不易，師生生活十分艱苦，經常是食不果腹，衣不遮體，特別是儀器設備極為缺少。為了保證教學質量，饒規定堅持正常實習，每周一次，風雨無阻。為避免日軍空襲，饒毓泰帶領師生把貴重儀器搬到離昆明城十多裏地的大普吉農村，需要實習時再搬到昆明，用完後再搬回去。有的儀器放在大鐵桶內，埋在地下，用的時候取出來，用完後再放入大鐵桶埋起來，這樣可避免日機轟炸造成損失。在饒氏主持下，物理係還辦了一個金工車間，有車床、銑床，為實驗室生產零配件和簡單的設備，學生既有理論知識，又能鍛煉實際操作的能力，學生受益頗大。作為饒氏本人，在料理係內事務的同時，仍堅持教學和學術研究，且教學時用力甚勤，講義稿每年都做修改。其研究論文，起於1922年至1946年，多刊於美國《物理評論》期刊及德國《物理》期刊。盡管饒氏感時憂國，兼及喪偶之痛與胃病不斷複發，平時寡言笑，但因其精通英、德、法文，國學根底又好，對師生皆熱情相待，又具有嚴正不阿的人格魅力，因而成為吳大猷所說的“儕輩所尊敬的人”。[9]